• Langue : Français
• Discipline : Sciences physiques
• Identifiant : Inconnu
• Type de mémoire : Habilitation à diriger des recherches
• Date de soutenance : 01/01/2008

Résumé en langue originale

La combinaison de différente spectroscopies ln-Situ et du calcul ab-initio constitue une méthodologie particulièrement puissante pour une approche moléculaire de la catalyse hétérogène. Cette méthodologie a été mise en œuvre pour l'étude de grandes classes de catalyseurs: les sulfures supportés pour la catalyse d'hydrotraitement et les oxydes supportés pour l'oxydation sélective d'alcools. La prise en compte, pour la modélisation des états de surface, des effets de la température et des pressions partielles des constituants de la phase gazeuse environnant le catalyseur permet une définition fine de la structure de la phase active pendant la réaction catalytique. C'est à partir de ce modèle de phase active que peuvent être définis des sites catalytiques, sur lesquels l'adsorption et la réactivité des molécules sont étudiées. La spectroscopie Operando permet de valider ces modèles en étudiant le catalyseur en fonctionnement. Il a été ainsi possible d'identifier le site actif en hydrodésulfuration du thiophène et d'expliquer les différences de réactivité observées expérimentalement avec différents catalyseurs. Dans le cas des oxydes supportés, les résultats montrent clairement que le degré de polymérisation des espèces de surface est la donnée clé pour l'activité des catalyseurs.