Modélisation et spectroscopies en catalyse hétérogène Spectroscopie en mode operando Catalyse hétérogène -- Thèses et écrits académiques Catalyseurs d'hydrotraitement -- Thèses et écrits académiques Catalyseurs au molybdène -- Thèses et écrits académiques Thiophène -- Désulfuration -- Thèses et écrits académiques Méthanol -- Oxydation -- Thèses et écrits académiques Réactivité (chimie) -- Thèses et écrits académiques Méthodes ab initio (chimie quantique) -- Thèses et écrits académiques 541.395 La combinaison de différente spectroscopies ln-Situ et du calcul ab-initio constitue une méthodologie particulièrement puissante pour une approche moléculaire de la catalyse hétérogène. Cette méthodologie a été mise en œuvre pour l'étude de grandes classes de catalyseurs: les sulfures supportés pour la catalyse d'hydrotraitement et les oxydes supportés pour l'oxydation sélective d'alcools. La prise en compte, pour la modélisation des états de surface, des effets de la température et des pressions partielles des constituants de la phase gazeuse environnant le catalyseur permet une définition fine de la structure de la phase active pendant la réaction catalytique. C'est à partir de ce modèle de phase active que peuvent être définis des sites catalytiques, sur lesquels l'adsorption et la réactivité des molécules sont étudiées. La spectroscopie Operando permet de valider ces modèles en étudiant le catalyseur en fonctionnement. Il a été ainsi possible d'identifier le site actif en hydrodésulfuration du thiophène et d'expliquer les différences de réactivité observées expérimentalement avec différents catalyseurs. Dans le cas des oxydes supportés, les résultats montrent clairement que le degré de polymérisation des espèces de surface est la donnée clé pour l'activité des catalyseurs. Text Electronic Thesis or Dissertation FR application/pdf 1 : 4838496 https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/HDR/2008/50376-2008-Cristol.pdf Cristol Sylvain 2008-01-01 Sciences physiques Université Lille1 - Sciences et Technologies thesis.degree.grantor_1 026404184 HDR non oui Paul Jean-François ddc:540 Université Lille1 - Sciences et Technologies PDF ASCII 4838496