• Langue : Français
• Discipline : Chimie des matériaux
• Identifiant : 2026ULILR009
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 31/03/2026

Résumé en langue originale

Les études sur les combustibles de la filière réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium (RNR-Na) ont mis en évidence, à fort taux de combustion, la formation d'un Joint Oxyde-Gaine (JOG), dû à la migration et à la condensation de produits de fission volatils à l'interface pastille-gaine. La présence de ces produits corrosifs, combinée à des températures élevées, peut conduire à une corrosion interne de la gaine par Réaction Oxyde-Gaine (ROG).La plateforme de simulation PLEIADES intègre l'outil de calcul scientifique (OCS) GERMINAL, dédié à la simulation du comportement en irradiation des éléments à combustible oxyde mixte (U,Pu)O2 des RNR-Na. Le modèle de référence du JOG et de la ROG dans GERMINAL repose sur une description empirique simplifiée. Afin d'améliorer la modélisation du comportement chimique sous irradiation, une approche thermochimique basée sur le couplage de l'outil OpenCalphad avec la base de données TAF-ID a été intégrée à l'OCS GERMINAL. Cette approche est utilisée pour développer un modèle avancé du JOG et constitue une base pour un futur modèle de la ROG, permettant une description détaillée des phases formées à l'interface pastille-gaine. La validation de ce modèle avancé nécessite de nouvelles données expérimentales.Dans le cadre du travail de thèse, des examens post-irradiatoires ont été réalisés au LECA-STAR sur deux échantillons combustible issus d'une même aiguille irradiée lors de l'expérience NESTOR 3 dans le réacteur Phénix. Ces examens ont mobilisé un ensemble de techniques analytiques complémentaires (microscopie optique,MEB, EPMA, SIMS et MET) et ont nécessité des développements méthodologiques pour optimiser la caractérisation de l'interface pastille-gaine.Les résultats obtenus à différentes échelles ont in fine permis d'établir l'inventaire détaillé des éléments présents au sein du JOG et de la ROG : l'oxygène et des produits de fission (Cs, Ba, Mo, Pd, Te et I) issus du combustible d'une part et des éléments (Fe, Ni et Cr) issus de la gaine d'autre part. La confrontation de ces résultats avec les prédictions des calculs CALPHAD a permis d'identifier plusieurs axes d'amélioration du modèle avancé, concernant notamment le choix des paramètres d'entrée du calcul thermochimique et les pistes d'extension de la base de données thermodynamiques TAF-ID.

Résumé traduit

Studies on fuels from sodium-cooled fast reactors (SFR) have highlighted, at high burnup, the formation of a Joint Oxyde-Gaine (JOG), resulting from the migration and condensation of volatile fission products at the pellet-cladding interface. The presence of these corrosive products, combined with high temperatures, can lead to internal corrosion of the cladding through fuel-cladding chemical interaction (FCCI).The PLEIADES simulation platform integrates the GERMINAL scientific calculation tool, dedicated to the simulation of the irradiation behavior of mixed oxide (U,Pu)O₂ fuel elements for SFRs. The reference JOG and FCCI models implemented in GERMINAL rely on a simplified empirical description. In order to improve the modeling of chemical behavior under irradiation, a thermochemical approach based on coupling the OpenCalphad tool with the TAF-ID database has been integrated into GERMINAL. This approach is used to develop an advanced JOG model and constitutes a basis for a future FCCI model, enabling a detailed description of the phases formed at the pellet-cladding interface. Validation of this advanced model requires new experimental data.As part of this PhD work, post-irradiation examinations were carried out at LECA-STAR on two fuel samples taken from the same fuel pin irradiated during the NESTOR 3 experiment in the Phénix reactor. These examinations involved a set of complementary analytical techniques (optical microscopy, SEM, EPMA, SIMS, and TEM) and required methodological developments to optimize the characterization of the pellet-cladding interface.The results obtained at different scales ultimately made it possible to establish a detailed inventory of the elements present within the JOG and the FCCI zone: oxygen and fission products (Cs, Ba, Mo, Pd, Te, and I) from the fuel, on the one hand, and elements (Fe, Ni, and Cr) from the cladding, on the other hand. Comparison of these results with predictions from CALPHAD calculations made it possible to identify several directions for improving the advanced model, particularly with regard to the choice of input parameters for thermochemical calculations and the possible extensions of the TAF-ID thermodynamic database.