Note ABES Caractérisation en soutien à la modélisation du joint oxyde-gaine et de la couche de corrosion interne de gaine dans le combustible oxyde irradié en réacteur à neutrons rapides Characterization in Support of the Modeling of the Joint Oxyde-Gaine and the Inner Cladding Corrosion Layer in Oxide Fuel Irradiated in a Fast Neutron Reactor Gaine Microanalyse Calphad Fuel Nuclear Clad Microanalysis Calphad Thermochimistry Combustibles nucléaires -- Gaines Corrosion Simulation par ordinateur Thermodynamique Simulation par ordinateur Diagrammes de phases Thermochimie Microchimie Réacteurs à neutrons rapides Les études sur les combustibles de la filière réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium (RNR-Na) ont mis en évidence, à fort taux de combustion, la formation d'un Joint Oxyde-Gaine (JOG), dû à la migration et à la condensation de produits de fission volatils à l'interface pastille-gaine. La présence de ces produits corrosifs, combinée à des températures élevées, peut conduire à une corrosion interne de la gaine par Réaction Oxyde-Gaine (ROG).La plateforme de simulation PLEIADES intègre l'outil de calcul scientifique (OCS) GERMINAL, dédié à la simulation du comportement en irradiation des éléments à combustible oxyde mixte (U,Pu)O2 des RNR-Na. Le modèle de référence du JOG et de la ROG dans GERMINAL repose sur une description empirique simplifiée. Afin d'améliorer la modélisation du comportement chimique sous irradiation, une approche thermochimique basée sur le couplage de l'outil OpenCalphad avec la base de données TAF-ID a été intégrée à l'OCS GERMINAL. Cette approche est utilisée pour développer un modèle avancé du JOG et constitue une base pour un futur modèle de la ROG, permettant une description détaillée des phases formées à l'interface pastille-gaine. La validation de ce modèle avancé nécessite de nouvelles données expérimentales.Dans le cadre du travail de thèse, des examens post-irradiatoires ont été réalisés au LECA-STAR sur deux échantillons combustible issus d'une même aiguille irradiée lors de l'expérience NESTOR 3 dans le réacteur Phénix. Ces examens ont mobilisé un ensemble de techniques analytiques complémentaires (microscopie optique,MEB, EPMA, SIMS et MET) et ont nécessité des développements méthodologiques pour optimiser la caractérisation de l'interface pastille-gaine.Les résultats obtenus à différentes échelles ont in fine permis d'établir l'inventaire détaillé des éléments présents au sein du JOG et de la ROG : l'oxygène et des produits de fission (Cs, Ba, Mo, Pd, Te et I) issus du combustible d'une part et des éléments (Fe, Ni et Cr) issus de la gaine d'autre part. La confrontation de ces résultats avec les prédictions des calculs CALPHAD a permis d'identifier plusieurs axes d'amélioration du modèle avancé, concernant notamment le choix des paramètres d'entrée du calcul thermochimique et les pistes d'extension de la base de données thermodynamiques TAF-ID. Studies on fuels from sodium-cooled fast reactors (SFR) have highlighted, at high burnup, the formation of a Joint Oxyde-Gaine (JOG), resulting from the migration and condensation of volatile fission products at the pellet-cladding interface. The presence of these corrosive products, combined with high temperatures, can lead to internal corrosion of the cladding through fuel-cladding chemical interaction (FCCI).The PLEIADES simulation platform integrates the GERMINAL scientific calculation tool, dedicated to the simulation of the irradiation behavior of mixed oxide (U,Pu)O₂ fuel elements for SFRs. The reference JOG and FCCI models implemented in GERMINAL rely on a simplified empirical description. In order to improve the modeling of chemical behavior under irradiation, a thermochemical approach based on coupling the OpenCalphad tool with the TAF-ID database has been integrated into GERMINAL. This approach is used to develop an advanced JOG model and constitutes a basis for a future FCCI model, enabling a detailed description of the phases formed at the pellet-cladding interface. Validation of this advanced model requires new experimental data.As part of this PhD work, post-irradiation examinations were carried out at LECA-STAR on two fuel samples taken from the same fuel pin irradiated during the NESTOR 3 experiment in the Phénix reactor. These examinations involved a set of complementary analytical techniques (optical microscopy, SEM, EPMA, SIMS, and TEM) and required methodological developments to optimize the characterization of the pellet-cladding interface.The results obtained at different scales ultimately made it possible to establish a detailed inventory of the elements present within the JOG and the FCCI zone: oxygen and fission products (Cs, Ba, Mo, Pd, Te, and I) from the fuel, on the one hand, and elements (Fe, Ni, and Cr) from the cladding, on the other hand. Comparison of these results with predictions from CALPHAD calculations made it possible to identify several directions for improving the advanced model, particularly with regard to the choice of input parameters for thermochemical calculations and the possible extensions of the TAF-ID thermodynamic database. Electronic Thesis or Dissertation Text fr PDF 25001301 https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/EDSMRE/2026/2026ULILR009.pdf https://theses.fr/2026ULILR009/abes https://theses.hal.science/tel-05760551 https://theses.hal.science/tel-05760551 Hoël-Bacle Aurélien 1995-07-17 FR 298968703 https://theses.fr/2026ULILR009 2026ULILR009 https://doi.org/10.70675/3dfbcf4bz6f4cz46f3zad72zdffdfbf728d7 2026-03-31 Chimie des matériaux Université de Lille (2022-....) 259265152 Doctorat Docteur es non oui Becquart Charlotte MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 071012524 Benigni Pierre MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 24262247X Guéneau Christine MADS_PRESIDENT_DU_JURY 190644516 Smith Anna MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 Wiss Thierry MADS_RAPPORTEUR_1 192893130 Dumont Myriam MADS_RAPPORTEUR_2 071394109 École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 148937330 Unité Matériaux et Transformations (Lille ; 2010-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 1002334 161609465 Institut Matériaux Microélectronique Nanosciences de Provence (Marseille ; Toulon ; 2008-….) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_2 199957 142814105 Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (France ; 1945-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_3 026372061 ddc:540 Becquart Charlotte Benigni Pierre Guéneau Christine Smith Anna Wiss Thierry Dumont Myriam École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....) Unité Matériaux et Transformations (Lille ; 2010-....) Institut Matériaux Microélectronique Nanosciences de Provence (Marseille ; Toulon ; 2008-….) Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives (France ; 1945-....) PDF 25001301