• Langue : Anglais
• Discipline : Chimie organique, minérale, industrielle
• Identifiant : 2025ULILR008
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 22/04/2025

Résumé en langue originale

Depuis leur découverte, et en dépit de l'attention particulière portée aux MOFs (Metal Organic Frameworks), leur mise à l'échelle industrielle reste une opération délicate en raison de la difficulté de leur mise en forme ainsi qu'à leur faible stabilité chimique et thermique. Pour surmonter ces limitations, une stratégie efficace consiste à combiner les MOFs avec d'autres substrats permettant d'améliorer leur stabilité et leur mise en forme, les rendant ainsi plus adaptés aux applications pratiques. Dans ce contexte, HKUST-1, CPO-27 et UiO-66 ont été sélectionnés et façonnés avec succès grâce à leur combinaison avec du chitosane et/ ou de l'alginate pour développer des composites CS@HKUST-1, CS@CPO-27 et Alg@UiO-66 sous forme de billes et/ou de monolithes.Les microsphères hybrides obtenues, CS@ HKUST-1 et CS@CPO-27, ont montré une bonne cristallinité, une excellente porosité et des performances compétitives en adsorption de CO2. L'incorporation d'oxyde de graphène (GO) a également été étudiée et s'est révélée être une excellente option pour améliorer la stabilité hydrolytique des MOFs, augmenter les performances d'adsorption de CO2 et renforcer la stabilité mécanique des microsphères. Par ailleurs, l'alginate a été identifié comme une bonne alternative au chitosane pour mettre en forme facilement l'UiO-66 pré-synthétisé sous forme de microsphères composites et de monolithes avec une porosité ouverte. La même stratégie a été adaptée pour préparer Alg@NUS-6{UiO-66-SO3H} avec 5, 10 et 15 % de GO sous forme de microsphères composites avec des propriétés acides pour des tests futurs en adsorption et en catalyse hétérogène.

Résumé traduit

Despite the great attention devoted to MOFs from their discovery up to now, their scaling up is still challenging due to difficulties in their processing and their low chemical and thermal stability. To address these issues, an effective strategy is to combine MOFs with other substrates found to enhance their stability and processability, and make them more suitable for practical applications. In this thesis work, HKUST-1, CPO-27, and UiO-66 were selected and successfully shaped through their combination with chitosan or alginate to develop CS@HKUST-1, CS@CPO-27 and Alg@UiO-66 under beads and/or monoliths forms. The obtained hybrid CS@HKUST-1 and CS@CPO-27 microspheres preserved most of the original physico-chemical properties of the MOFs, with respect to the content of chitosan, as well as comparable CO2 adsorption capacities. Graphene oxide incorporation was also investigated and found to be a great option to enhance MOF hydrolytic stability, and boost microspheres mechanical stability. Additionally, Alginate was found as a good alternative of chitosan to shape a pre-synthesized UiO-66 to form microspheres and monoliths with an open microporosity. The same strategy was adapted to prepare Alg-GO@NUS-6{UiO-66-SO3H} with 5, 10, and 15 % of GO as composite microspheres with strong Brønsted acidity for future tests in adsorption and heterogeneous catalysis.