• Langue : Anglais
• Discipline : Chimie théorique, physique, analytique
• Identifiant : 2022ULILR089
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 27/10/2022

Résumé en langue originale

Mes travaux de thèse portent sur la simulation des transitions de phase de l'alumine. Trouver un schéma général de variables collectives (CV) pour une telle famille de transformations est, en fait, une tâche difficile, mais les combinaisons PathCV-PIV se sont avérées efficaces. L'utilisation de ce CV permet de suivre les transitions entre les formes liquides, amorphes et cristallines de l'alumine fournissant des mécanismes de transformation et des paysages d'énergie libre. Nous avons utilisé la dynamique moléculaire classique et des techniques d'échantillonnage améliorées pour explorer la surface d'énergie libre de l'alumine et caractériser les différentes structures (méta)stables, les voies de transformation et les barrières énergétiques. Dans cette thèse, nous présentons l'application d'une telle approche à la simulation de la cristallisation de l'alumine amorphe à différentes températures, le lien entre les phases cristallines stables et métastables de l'alumine et l'effet de la température sur le paysage d'énergie libre de l'alumine à température ambiante. pression. Les transformations sont représentées dans un espace à deux dimensions permettant de suivre leur progression et d'identifier de nouvelles phases.

Résumé traduit

My thesis work is focused on the simulation of alumina phase transitions. Finding a general collective variable (CV) scheme for such a family of transformations is, in fact, a hard task, but the PathCV-PIV combinations has been proven to be successful. The use of this CV allows tracking transitions among liquid, amorphous and crystalline forms of alumina providing transformation mechanisms and free energy landscapes. We used classical molecular dynamics and enhanced sampling techniques to explore the free energy surface of alumina and characterize the different (meta)stable structures, transformation pathways and energy barriers. In this thesis, we present the application of such an approach to the simulation of the crystallization of amorphous alumina at different temperatures, the connection between stable and meta stable crystalline phases of alumina and the effect of temperature on the free energy landscape of alumina at ambient pressure. The transformations are represented in a two-dimensional space allowing to follow their progress and to identify new phases.