Note ABES Theoretical Study and Modeling of the Phase Transitions between Alumina (Meta)stable Structures Etude théorique et modélisation des transitions de phase entre des structures (méta)stables d'alumine Dynamique Moléculaire Metadynamics Transitions de phase Gromacs Cp2k Ab-Initio / DFT Simulation de métadynamique Molecular Dynamics Metadynamics Phase transitions Gromacs Cp2k Ab-Initio / DFT Dynamique moléculaire Simulation par ordinateur Transitions de phases États métastables (physique) Alumine Transformations ordre-désordre (alliages) Enthalpie libre Mesures de Gibbs Méthodes ab initio (chimie quantique) Théorie de la fonctionnelle de densité Mes travaux de thèse portent sur la simulation des transitions de phase de l'alumine. Trouver un schéma général de variables collectives (CV) pour une telle famille de transformations est, en fait, une tâche difficile, mais les combinaisons PathCV-PIV se sont avérées efficaces. L'utilisation de ce CV permet de suivre les transitions entre les formes liquides, amorphes et cristallines de l'alumine fournissant des mécanismes de transformation et des paysages d'énergie libre. Nous avons utilisé la dynamique moléculaire classique et des techniques d'échantillonnage améliorées pour explorer la surface d'énergie libre de l'alumine et caractériser les différentes structures (méta)stables, les voies de transformation et les barrières énergétiques. Dans cette thèse, nous présentons l'application d'une telle approche à la simulation de la cristallisation de l'alumine amorphe à différentes températures, le lien entre les phases cristallines stables et métastables de l'alumine et l'effet de la température sur le paysage d'énergie libre de l'alumine à température ambiante. pression. Les transformations sont représentées dans un espace à deux dimensions permettant de suivre leur progression et d'identifier de nouvelles phases. My thesis work is focused on the simulation of alumina phase transitions. Finding a general collective variable (CV) scheme for such a family of transformations is, in fact, a hard task, but the PathCV-PIV combinations has been proven to be successful. The use of this CV allows tracking transitions among liquid, amorphous and crystalline forms of alumina providing transformation mechanisms and free energy landscapes. We used classical molecular dynamics and enhanced sampling techniques to explore the free energy surface of alumina and characterize the different (meta)stable structures, transformation pathways and energy barriers. In this thesis, we present the application of such an approach to the simulation of the crystallization of amorphous alumina at different temperatures, the connection between stable and meta stable crystalline phases of alumina and the effect of temperature on the free energy landscape of alumina at ambient pressure. The transformations are represented in a two-dimensional space allowing to follow their progress and to identify new phases. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 6148802 https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/EDSMRE/2022/2022ULILR089.pdf https://theses.hal.science/tel-04751637 https://theses.hal.science/tel-04751637 https://theses.fr/2022ULILR089/abes https://theses.hal.science/tel-04751637 https://theses.hal.science/tel-04751637 https://theses.hal.science/tel-04751637 Hellani Mohammad Hellani 1995-05-16 LB 281079463 https://theses.fr/2022ULILR089 2022ULILR089 https://doi.org/10.70675/1a2c388cz830bz4664z821czf0f8bdb45f27 2022-10-27 Chimie théorique, physique, analytique Université de Lille (2022-....) 259265152 Doctorat Docteur es non oui Paul Jean-François MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 059792191 Pipolo Silvio MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 22362084X Fleurat-Lessard Paul MADS_PRESIDENT_DU_JURY 157870081 Michel Carine MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 121179087 Filhol Jean-Sébastien MADS_RAPPORTEUR_1 158976169 Pietrucci Fabio MADS_RAPPORTEUR_2 249731029 École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 148937330 UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 3209 161608809 ddc:540 Paul Jean-François Pipolo Silvio Fleurat-Lessard Paul Michel Carine Filhol Jean-Sébastien Pietrucci Fabio École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....) UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide PDF 6148802