• Langue : Français
• Discipline : Structure et dynamique des systèmes réactifs
• Identifiant : Inconnu
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 01/01/2006

Résumé en langue originale

Les études in situ par DRX et quasi in situ par XPS ont été effectuées pour suivre les modifications de la structure et de la surface des catalyseurs à base de palladium supporté sur la pérovskite LaCoO3, pendant la réduction de NO par H2 en présence d'un excès d'hydrogène ou d'un excès d'oxygène. L'étape de prétraitement sous H2 pur à 500°C du catalyseur Pd/LaCo03 conduit à la destruction de la structure pérovskite et à l'obtention des particules Pd°en contact avec CoOx et La2O3. La structure du catalyseur subit des modifications selon les conditions de réaction. Par exemple, le solide réduit évolue en présence d'un excès d'oxygène jusqu'à la reconstruction de la structure pérovskite dans le domaine de température de 600°C-900°C. Cependant ces transformations observées dans la masse se produiraient probablement à plus basse température d'après les résultats XPS. De tels changements induisent différentes propriétés catalytiques des solides pendant la réduction de NO par H2. La spectroscopie IR couplée à rétude catalytique (étude in situ et operando) a été effectuée afin d'étudier la nature des espèces adsorbées impliquées dans la réaction de transformation de NO par H2 sur Pd/LaCoO3. Les espèces nitrosyles adsorbées sur le cobalt ainsi que les espèces nitrites/nitrates ont été mIs en évidence et pourraient être impliquées dans la formation de N2 et N2O. Les analyses IR effectuées pendant les pulses successifs de NO/H2 et de NO/CO montrent la présence de différentes espèces nItrosyles pouvant agir comme intermédiaires réactionnels pendant la réaction NO+H2.