• Langue : Français
• Discipline : Lasers, molécules, rayonnement atmosphérique
• Identifiant : Inconnu
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 01/01/2007

Résumé en langue originale

Les travaux ont pour objet l'étude de la conversion de spin nucléaire pour des molécules en environnement raréfié. Les molécules ayant des atomes identiques, de spin nucléaire non nul, dans des positions équivalentes, sont appelées isomères de spin, suivant la valeur du spin total de ces atomes. Si les collisions ont un rôle indirect pour la conversion d'un isomère en un autre, les interactions magnétiques intramoléculaires en sont le vecteur essentiel, et la mesure de la vitesse de conversion conduit à déterminer quantitativement ces forces inter et intramoléculaires. La compréhension du phénomène de conversion intéresse des domaines variés tels la biologie, l'astrophysique. Afin de savoir s'il est pertinent de modéliser des conditions de formation de la molécule à partir du rapport des populations en isomères, nous avons étudié théoriquement la conversion du formaldéhyde, H2CO, dans les régions de formation d'étoiles, induite par des collisions non réactives avec les molécules H2. Les temps de conversion obtenus sont très longs si on les compare avec la durée de vie de H2CO dans ces milieux. La conversion due aux collisions binaires est donc peu probable, mais elle peut se produire via des interactions avec les surfaces des grains interstellaires. Des mesures avec CH3F ont montré une forte accélération de la conversion quand on réduit la pression (afin de s'approcher des conditions astrophysiques). L'analyse montre que les surfaces peuvent induire une conversion directe, différente de celle liée au comportement des collisions binaires. Les résultats obtenus à l'issue de cette étude ouvrent une voie vers des méthodes qui pourront quantitier ces processus. The work presented in this thesis relies on the study of the nuclear spin conversion for molecules in low pressure environments. The molecules having identical atoms. with non zero nuclear spin, in equivalent positions, are called spin isomers, according to the value of the total spin of these atoms. If the collisions have an indirect role for the conversion of an isomer into an other, the intramolecular magnetic interactions are the essential vector of it. and the measurement of the conversion rate yields to the quantitative determination of these inter and intramolecular strengths. The comprehension of the nuclear spin conversion phenomenon concems various fields as biology. astrophysics. ln order to know if it is possible to simulate the formation conditions from the population ratio in isomers. we have done a theoretical study of the conversion for H2CO molecule. in star forming regions. induced by non reactive collisions with H2 molecules. The obtained conversion times are very long if we compare them to the H2CO lifetime in these environments. The conversion due to the binary collisions is therefore unlikely, but it can be generated via the interactions of molecules with the interstellar grains surfaces. We showed through experimental data on CH3F a strong accelerarion of the conversion when the pressure is decreased (in order to approach the low density astrophysics conditions). The analysis shows that surfaces can induce direct conversion. which is different from the behaviour with binary collisions. The results obtained from this study open a new approach to quantify these interactions.