Titre original :

Catalyseurs à base de ruthénium modifié pour la synthèse d'alcools lourds à partir du gaz de synthèse

  • Langue : Français
  • Discipline : Chimie
  • Identifiant : Inconnu
  • Type de thèse : Doctorat
  • Date de soutenance : 01/01/1998

Résumé en langue originale

Ce travail porte sur la preparation, la caracterisation et l'etude de catalyseurs supportes au ruthenium dans la reaction co+h#2, avec l'objectif de mieux comprendre le comportement de tels systemes dans l'obtention de produits oxygenes a partir du gaz de synthese. Nous avons depose le ruthenium sur des oxydes simples de metaux de transition : zro#2 tio#2, wo#3, moo#3, supports susceptibles de se reduire et donc de conduire a des interactions metal-support permettant de modifier les proprietes du ruthenium. Un support a ete choisi comme reference : al#2o#3. Nous avons pu montrer d'apres les resultats de thermogravimetrie et d'analyse spx que les supports zro#2, tio#2 et al#2o#3 ne sont pas reduits suite au traitement reducteur a 350c. Wo#3 et moo#3 sont partiellement reduits, moo#3 l'etant le plus. Lors de l'etude des catalyseurs dans la reaction co+h#2 sous 50 bar, apres un pretraitement sous h#2 dans un reacteur a flux continu (vvh=6000h#-#1, temperature entre 200c a 300c, rapport h#2/co=1,6 ou 2), on a observe que les catalyseurs supportes sur zro#2, tio#2 et al#2o#3 ne donnaient pas ou tres peu de produits oxygenes. Par contre ces derniers ont ete detectes sur ru/moo#3 et ru/wo#3 en plus grande quantite, ru/moo#3 donnant le plus d'alcools. Il doit exister une relation entre le degre de reduction de l'oxyde et la selectivite en produits oxygenes. Une etude plus approfondie sur ru/moo#3 a ete menee. Elle permet de conclure que ce dernier donne de meilleures performances autant en activite qu'en selectivite en produits oxygenes quand le support est calcine a 350c, la teneur en ruthenium de 1%, la temperature de reduction du catalyseur de 250c et la temperature de reaction proche de 200c. La necessite de la presence de molybdene reduit pour obtenir les alcools est evidente.

  • Directeur(s) de thèse : Leclercq, Ginette (chimiste)

AUTEUR

  • Halluin, Yann
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