Étude mécanistique du couplage oxydant du méthane sur zircones pures et dopées
- Langue : Français
- Discipline : Spectrochimie
- Identifiant : Inconnu
- Type de thèse : Doctorat
- Date de soutenance : 01/01/1995
Résumé en langue originale
NOUS AVONS ETUDIE DES CATALYSEURS CONDUCTEURS IONIQUES DE TYPE ZIRCONES PURES ET DOPEES DANS LA REACTION DE COUPLAGE OXYDANT DU METHANE (C.O.M.). LA CARACTERISATION PAR LES TECHNIQUES DU POTENTIEL DE SURFACE ET DE CONDUCTIVITE IONIQUE A PERMIS UNE COMPREHENSION DES MECANISMES REACTIONNELS. LES TESTS CATALYTIQUES METTENT EN EVIDENCE L'INFLUENCE BENEFIQUE D'AJOUT DE DOPANT Y ET CA AU SEIN DE LA ZIRCONE, SUR LA SELECTIVITE EN ETHANE ET EN ETHYLENE. LA LIMITATION CINETIQUE HETEROGENE DU RENDEMENT A ETE CONSTATEE EN TEST CATALYTIQUE ET EN POTENTIEL DE SURFACE. EN EFFET, LES C#2, PRODUITS DE LA REACTION, REAGISSENT TOUJOURS PLUS RAPIDEMENT QUE LE METHANE (REACTIF). AU NIVEAU DE LA SELECTIVITE DE C#2H#6 ET C#2H#4, ON OBSERVE UNE INVERSION DU PRODUIT MAJORITAIRE AVEC L'AUGMENTATION DE TEMPERATURE, PHENOMENE QUI SE CORRELE AVEC DES MESURES DE POTENTIEL DE SURFACE. LES RESULTATS CINETIQUES ONT PERMIS DE DEVELOPPER UN MODELE DE REACTION SUCCESSIVE D'ORDRE 1 QUE NOUS AVONS APPLIQUE AUX CATALYSEURS ETUDIES. IL PERMET DE CALCULER LA SELECTIVITE DES PRODUITS C#2H#6, C#2H#4 ET COX EN FONCTION DE LA CONVERSION EN METHANE ET DES RAPPORTS DES CONSTANTES DE VITESSE = K#C#2#H#6/K#C#H#4 ET = K#C#2#H#4/K#C#2#H#6. NOUS AVONS EGALEMENT, EN CE QUI CONCERNE L'OXYGENE, PROPOSE UN MODELE DE MECANISME A DEUX SITES QUI REND COMPTE DES DIFFERENTS RESULTATS OBTENUS
AUTEUR
- Bouqueniaux, David