• Langue : Français
• Discipline : Physico-chimie
• Identifiant : Inconnu
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 01/01/1987

Résumé en langue originale

L'hydrogénation sélective du dioxyde de carbone en méthanol par un procédé basse-pression est étudiée sur le système catalytique Zéolithe A -cuivre, dans un réacteur dynamique agité. Après un rappel sur les propriétés essentielles des zéolithes et sur la structure de la zéolithe A, les caractéristiques physico-chimiques de la zéolithe utilisée sont étudiées. L'évolution de la stucture zéolithique ainsi que la nature et la localisation des espèces présentes dans le solide est suivie après chaque échange. Les tests catalytiques préliminaires permettent de sélectionner le catalyseur le plus performant tant en sélectivité qu'en activité. L'étude approfondie de ce catalyseur montre que le temps de ce contact agit sur la désactivation du système et l'orientation de la sélectivité de la réaction. En effet, lorsque le temps de contact augmente, il se produit une désactivation sélective du catalyseur. Cette désactivation se traduit par une diminution de la sélectivité hors CO en méthanol au profit de la sélectivité en hydrocarbures linéaires. Ces hydrocarbures se forment par un mécanisme de croissance de chaîne du type Schulz-Flory. Les analyses physico-chimiques des solides réalises par diffraction des rayons X et par RPE mettent en évidence la présence de cristallites de cuivre à l'état Cu(o) et de cuivre sous forme d'un complexe du type (H2O)n2+ localisé en site I. En conclusion, il apparaît intéressant d'optimiser le pré-traitement du catalyseur afin de parvenir à maîtriser le problème de la répartition et de l'état chimique des espèces du cuivre.