Titre original :

Analyse de flammes prémélangées méthane/monoxyde d'azote/ammoniac/air : expérience, modélisation, application à la réduction des oxydes d'azote

Mots-clés en français :
  • Cinétique chimique
  • Spectroscopie de masse
  • Oxydes d'azote -- Combustion
  • Méthane -- Combustion
  • Réduction (chimie)
  • Ammoniac
  • Flamme -- Simulation par ordinateur
  • Faisceaux moléculaires
  • Fourier, Spectroscopie infrarouge à transformée de
  • Dénitrification
  • Flammes prémélangées
  • Recombustion avancée

  • Langue : Français
  • Discipline : Structure et dynamique des systèmes réactifs
  • Identifiant : Inconnu
  • Type de thèse : Doctorat
  • Date de soutenance : 01-01-2006

Résumé en langue originale

Les émissions d'oxydes d'azote (NOx), responsables notamment de la pollution photochimique, de la formation des pluies acides et d'ozone troposphérique, ont un impact sanitaire et environnemental important. Des normes très contraignantes pour limiter ces émissions polluantes sont actuellement en vigueur pour les sources fixes (brûleurs, centrales thermiques, chaudières, ... ) et mobiles (moteurs automobiles, aéronautique, ... ). Les NOx sont essentiellement des sous-produits de combustion. Parmi les procédés de dénitrification, des technologies alternatives de Recombustion Avancée (RA), qui associent la Recombustion (par le gaz naturel) et la Réduction Sélective Non Catalytique (SNCR) (par des espèces azotées), sont actuellement en cours de validation à l'échelle industrielle. L'objectif de l'étude a d'abord été d'établir une base de données expérimentales détaillées pour mieux comprendre les processus cinétiques mis en jeu dans les procédés de RA et principalement les interactions entre les espèces NO, CHi et NHi. Quatre flammes laminaires prémélangées CH4/O2/N2, CH4/O2/N2/NO, CH4/O2/N2/NH3 et CH4/O2/N2/NO/NH3 ont été étudiées à basse pression. Les profils de fraction molaire des espèces stables et radicalaires sont mesurés en couplant l'échantillonnage par cône avec un prélèvement par Faisceau Moléculaire associé à une analyse des espèces par Spectrométrie de Masse (FM/SM) ainsi qu'avec la spectroscopie d'absorption InfraRouge à Transformée de Fourier (IRTF). La température est mesurée par thermocouple recouvert. Les profils des espèces sont comparés avec ceux prédits par quatre mécanismes cinétiques détaillés disponibles dans la littérature. Les voies réactionnelles responsables de la réduction globale de NO ont été analysées, c'est-à-dire les réactions de recombustion de NO qui font intervenir les espèces de type CHi (voies majoritaires) et les réactions de la SNCR qui mettent en jeu des espèces de type NHi et qui conduisent à la formation de N2. L'étude de la réduction de NO a également été entreprise, dans des conditions se rapprochant du procédé industriel, sur un réacteur semi-pilote constitué d'un brûleur permettant de générer des fumées puis d'une zone régulée en température permettant l'injection de gaz de dénitrification et assimilable à un réacteur piston. Les effluents sont analysés par IRTF en mode recombustion par le méthane. Les résultats expérimentaux et les taux de réduction de NO sont également comparés à ceux obtenus par modélisation. Dans nos conditions expérimentales, deux processus chimiques peuvent être en compétition la réduction de NO par recombustion et la formation de NO à partir du mécanisme du NO-précoce. L'importance relative des deux processus est étroitement liée au temps de séjour, à la température de la zone de recombustion et à la richesse locale liée à la quantité de méthane injecté.

  • Directeur(s) de thèse : Pauwels, Jean-François - Gasnot, Laurent

AUTEUR

  • Marschallek, Katarzyna
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