Catalyseurs à base de molybdène supporté sur alumine gamma et zéolithe HY : caractérisation des phases oxydes et sulfures Hydrotraitement Molybdène Spectrométrie EXAFS Hétéropolyanion Zéolithe Alumine Spectrométrie Raman Catalyseur d'hydrotraitement 541.395 Les précurseurs oxydes de catalyseurs d'hydrotraitement (Co)Mo/alumine ou zéolithe ont été caractérisés par spectrométries Raman, RMN et EXAFS aux seuils K du Mo et du Co. Lors de l'imprégnation du support avec une solution d'heptamolybdate d'ammonium, la formation d'un composé aluminomolybdate de type Anderson a été confirmée pour l'alumine et mise en évidence pour le support zéolithique HY, avec consommation de la phase alumine amorphe de la zéolithe. En l'absence de cette dernière, il y a précipitation d'heptamolybdate d'ammonium. Les espèces sont conservées au séchage ; à la calcination, l'aluminomolybdate évolue en une phase de type molybdate d'aluminium de surface, alors que l'heptamolybdate se transforme en MoO3. Les espèces formées lors de l'imprégnation sont présentes dans la porosité inter-granulaire, alors que par vaporisation de MoO3, on a formation de dimères localisés dans la structure zéolithique. L'étude des précurseurs promus par le cobalt a permis de montrer que l'évolution du molybdène est identique dans le cas d'une préparation par co-imprégnation. L'imprégnation de cobaltomolybdate permet d'éviter la formation de l'ion aluminomolybdate et de préserver l'interaction Mo-Co, mais, quel que soit le précurseur, l'effet nivelant des étapes de calcination-réhydratation a été mis en évidence. L'étude EXAFS en fonction du taux de couverture en soufre des feuillets de MoS2 dans les catalyseurs Mo/Al2O3 sulfurés a mis en évidence les limites de l'EXAFS pour la détermination de la taille de cristallites de MoS2, information accessible par la technique AWAXS, qui fournit également des renseignements sur l'empilement des feuillets. L'étude par EXAFS des systèmes (Co)Mo/HY sulfurés a mis en évidence la sulfuration incomplète des échantillons et la très grande dispersion de la phase active. L'absence d'une interaction Mo-Co observable quelle que soit la préparation des catalyseurs promus est cohérente avec l'absence d'effet promoteur en hydrogénation du toluène. Electronic Thesis or Dissertation Text FR 2 : 83 Ko, 10 Ko https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/Th_Num/2001/50376-2001-121-122.pdf https://pepite-depot.univ-lille.fr/RESTREINT/Th_Num/2001/50376-2001-121.pdf Plazenet Guillaume 2001-01-01 Spectrochimie, molécules, solides, réactivités Université Lille1 - Sciences et Technologies thesis.degree.grantor_1 026404184 Doctorat non oui Payen Edmond intervenant_1 Payen Edmond Université Lille1 - Sciences et Technologies ASCII PDF 84623 ASCII PDF 9999