• Langue : Français
• Discipline : Sciences physiques
• Identifiant : Inconnu
• Type de mémoire : Habilitation à diriger des recherches
• Date de soutenance : 01/01/2009

Résumé en langue originale

Les travaux présentés concernent l’incorporation de gaz dans la glace ou dans l’eau sous la forme d’hydrates formés à haute pression ou condensés à basse pression. Ils s’inscrivent dans le cadre de l’étude de processus hétérogènes d’intérêt environnemental. La glace atmosphérique a d’abord été le moteur de ces recherches en raison de son rôle important en physico-chimie de l’atmosphère. Les études présentées ici synthétisent mon activité dans ce domaine et la mise au point de films minces condensés à partir de la phase vapeur. Les détails de ce mécanisme ont été étudiés pour mieux comprendre l’influence des paramètres thermodynamiques (pression, température, composition) sur la nature des films formés et sur les caractéristiques des interactions de molécules organiques piégées à la surface ou dans le volume de la glace. La technique de désorption laser a permis de mettre en évidence la génération d’agrégats fortement hydratés et corrélé leur présence avec la structure des hydrates obtenus et identifiés en diffusion Raman. La nature des interactions entre les molécules de gaz et les molécules d’eau (liaisons hydrogènes ou autres) ont été étudiés en détail. De plus, la structure des hydrates et les interactions gaz-eau ont montré une dépendance en fonction du mode d’incorporation (condensation, givrage, films structurés). Un des autres thèmes abordés est lié à l’incorporation de gaz dans l’eau ou la glace avec les hydrates de méthane naturels. L’objectif des études était d’améliorer nos connaissances sur les structures, les distributions, la stabilité des hydrates de gaz naturels dans un contexte géologique lié à l’exploration des ressources d’énergie et des changements climatiques. Les propriétés physiques d’échantillons naturels ont été analysées au moyen de techniques complémentaires en diffusion Raman, et diffraction X. Enfin, l’incorporation de gaz dans l’eau ou la glace sous forme d’hydrates a ouvert la voie à de nouveaux procédés de rupture destinés à l’étude du captage et séquestration sélective du dioxyde de carbone. Un des objectifs est de diminuer significativement le coût de séparation pour offrir potentiellement des applications industrielles. Ces recherches s’inscrivent dans le contexte du changement climatique et visent à réduire les émissions de CO2 responsables du réchauffement terrestre. Nous présentons les premiers résultats de l’étude des paramètres cinétiques, thermodynamiques et structuraux visant à optimiser l’exploitation de la technologie de captage par cristallisation d’hydrates.