• Langue : Français
• Discipline : Sciences physiques
• Identifiant : Inconnu
• Type de mémoire : Habilitation à diriger des recherches
• Date de soutenance : 01/01/2007

Résumé en langue originale

L'utilisation de diagnostics lasers (Fluorescence Induite par Laser, Spectroscopie d'Absorption) permet de disposer d'un outil sensible et sélectif parfaitement adapté. Sa mise en œuvre sur des brûleurs de laboratoire doit cependant s'accompagner de précautions indispensables afm de conserver le caractère non intrusif du diagnostic laser. Il est également nécessaire de disposer d'un résultat parfaitement représentatif du milieu échantillonné. Cette approche analytique s'avère indispensable pour disposer de mesures fiables concernant certaines espèces réactives clés comme CH et NO dans le cas de la chimie de l'azote. Une compréhension plus globale des mécanismes chimiques impliqués peut nécessiter l'utilisation de méthodes expérimentales offrant l'accès à un panel d'espèces chimiques beaucoup plus large. Des méthodes analytiques telles que la Chromatographie en Phase Gazeuse et/ou la Spectrométrie de Masse doivent alors être adaptées au dispositif expérimental. Leur utilisation nécessite le couplage à un système intrusif de prélèvement d'échantillons gazeux par cône oil microsonde. Le mode de prélèvement constitue alors une étape déterminante de la mesure, au même titre que la phase de quantification. La complémentarité de ce type d'approche avec les diagnostics lasers, pourvu que les volumes échantillonnés soient les mêmes, permet de disposer in fine d'un outil analytique très performant et sensible. Toute mesure expérimentale ne permet pas à elle seule d'appréhender de façon efficace la cinétique mise en jeu. La modélisation cinétique constitue une approche complémentaire qui a été mise en œuvre dans les thématiques développées dans ce mémoire. L'association expérience - modélisation a notamment permis de développer un mécanisme original d'oxydation des COVO en condition de flamme. Les préoccupations environnementales incitent industriels et scientifiques à des efforts constants afin de limiter les émissions de polluants à l'atmosphère. Une bonne connaissance des mécanismes chimiques impliqués aussi bien dans les processus de formation de ces polluants, que dans les procédés contribuant à leur réduction est une étape nécessaire au contrôle des émissions polluantes. Les travaux présentés dans ce mémoire entrent dans ce cadre, en focalisant plus particulièrement l'attention sur les oxydes d'azote (NOx) et les Composés Organiques Volatils Oxygénés (COVO). La maîtrise des mécanismes gérant les procédés de formation et de réduction des principaux polluants nécessite la mise en oeuvre de dispositifs expérimentaux adaptés et associés à des méthodes analytiques performantes. Ces études menées à l'échelle du laboratoire ont pour principal objectif l'établissement de bases de données expérimentales, suffisamment étoffées pour élaborer, valider ou optimiser un modèle cinétique. Un compromis doit nécessairement être trouvé entre la nature des informations expérimentales que l'on souhaite obtenir et la méthode analytique à mettre en œuvre. Les travaux menés sur les mécanismes de formation et de réduction des NOx, ainsi que sur les procédés de dégradation thermique des COVO, nous ont permis de mettre en place différentes stratégies expérimentales. Il est notamment fondamental d'obtenir des informations précises sur des espèces réactives souvent présentes à l'état de traces dans le milieu réactionnel.