Titre original :

Apport de la méthode de dynamique moléculaire à l'étude des aluminosilicates microporeux

Mots-clés en français :
  • Champ de forces
  • Égalisation des életronégativités, Méthode d'

  • Zéolites
  • Argile
  • Molécules
  • Spectres de vibration
  • Dynamique moléculaire
  • Moments dipolaires
  • Réseaux cristallins
  • Cations
  • Silicates d'aluminium
  • Méthodes ab initio (chimie quantique)
  • Langue : Français
  • Discipline : Sciences physiques
  • Identifiant : Inconnu
  • Type de mémoire : Habilitation à diriger des recherches
  • Date de soutenance : 01-01-2004

Résumé en langue originale

ates. Pour ces études un modèle de champ de forces étendu prenant en compte l'effet de la polarisation des atomes par son environnement a été développé sur la'base de la méthode d'égalisation des électronégativités. Ce modèle a été utilisé dans la simulation des molécules adsorbées dans des zéolithes. Les résultats de modélisation montrent que (i) la topologie particulière du réseau zéolithique a une influence forte sur la distribution des charges dans les molécules et par conséquent, sur leur réactivité et que (ii) l'environnement local des sites actifs du réseau joue un rôle important pour la structure et pour la dynamique des complexes d'adsorption. Les études de modélisation des argiles hydratées sont parmi les premiers travaux où la structure et la dynamique des molécules d'eau dans l'espace interlamellaire ont été étudiées de façon détaillée au niveau microscopique avec un bon accord avec les données expérimentales. La résolution de pr oblèmes méthodologiques, qui a accompagnée le développement des logiciels de simulation et l'élargissement de leurs domaines d'application, a permis d'acquérir un savoir-faire important dans la modélisation moléculaire. Une synthèse des 'résultats des études des aluminosilicates microporeux (zéolithes et argiles). par la méthode de dynamique moléculaire est présentée. La première partie du mémoire est consacrée aux modélisations de la dynamique de réseaux des solides en utilisant le modèle de champ de forces de type de valence généralisé. Une méthode pour le choix des paramètres de potentiels effectifs basée sur des calculs de chimie quantique ab initio a été proposée. L'application du champ de forces ainsi obtenu, à l'étude de la dynamique vibrationnelle des zéolithes et des argiles a mis en évidence la complexité de cette dynamique et, pour certaines structures, a permis l'attribution complète des spectres de ces solides. Ces études ont été complétées par la simulation de la dynamique des cations extra-réseau dans des systèmes zéolithiques. La deuxième partie présente les études du comportement des molécules adsorbées dans l'espace poreux des aluminosilic

  • Directeur(s) de thèse : Bougeard, Daniel

AUTEUR

  • Smirnov, Konstantin S.
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