Note ABES Développement et optimisation d'un procédé d'attaque de la couche d'oxydation de matériaux de gainage d'assemblage nucléaire dans un objectif de décontamination Development and optimization of an etching process of nuclear cladding material oxidation layer in the purpose of decontamination Décontamination Radioactivité Coques Sels fondus Dissolution Oxyde Decontamination Radioactivity Hulls Molten salts Dissolution Oxid Dépôts de déchets radioactifs -- Restauration Combustibles nucléaires -- Gaines Matériaux Oxydation Oxydes métalliques Dissolution Zircone Sels fondus Le projet REGAIN vise à recycler les gaines de combustible nucléaires, classées comme déchet moyenne activité à vie longue après exploitation du combustible. Ces dernières sont ainsi destinées à être stocké sur le site de CIGEO. Le coût de stockage des déchets dépend du niveau d'activité du déchet et de son volume. Il est nécessaire de jouer sur le volume de déchets afin de limiter l'espace occupé par ces déchets très couteux à stocker. Le but de la thèse était de dissoudre une couche d'oxyde, principalement de la zircone, se formant à la surface des gaines et contenant une grosse part des éléments radioactifs.Pour la dissolution de l'oxyde, les sels fondus ont été choisis comme milieu de réaction. Ces milieux offrent de nombreux avantages, ils possèdent un fort pouvoir de dissolution, sont stables a hautes températures et à la radiolyse. Ils font offices de barrière de séquestration et sont recyclables. Le K2S2O7 a été choisi comme sel de travail pour la dissolution de l'oxyde. Les réactions mise en jeu lors de cette attaque ont été approfondie. Après dissolution de l'oxyde une méthode passant par une calcination du bain puis par une séparation liquide/solide a été choisie pour séparer la matrice saline des contaminants. Le sel a finalement pu être régénérer par rééquilibrage des proportions d'ion sulfate et évaporation du solvant. The REGAIN project aims to reprocess fuel cladding, which is classified as MA-VL waste and therefore destined for storage at the CIGEO site. As the cost of storage is linked to the volume and level of activity of the waste, it is now essential to work on reducing the volume of higher-activity waste to be stored in CIGEO, given the limited space available for this type of storage and its very high cost. The aim of this thesis is to dissolve the layer of zirconium oxide which forms on the surface of the cladding during irradiation, and which contains the majority of the radioactive part.For the dissolution of the oxide, molten salts were chosen as the reaction medium. Indeed, molten salts offer a number of advantages for completing this task: high dissolving power, stable at high temperatures, stable to radiolysis, recyclable and can act as a sequestration matrix once resolidified for the contaminants. K2S2O7 was chosen for the attack and the reactions between this salt and the oxide layer's elements were studied. After the oxide dissolution, the dissolved elements could be separated from the salt by a method using a calcination of the bath followed by a liquid/solid separation and the salt can finally be regenerated by rebalancing de SO42- proportions and evaporation of the solvent. Electronic Thesis or Dissertation Text fr PDF 12271396 http://www.theses.fr/2025ULILR038/abes Auffret Ewen Auffret 1999-07-29 FR 294143971 https://theses.fr/2025ULILR038 2025ULILR038 https://doi.org/10.70675/0b5475b4ze03az4af3z9bdfz4516452cc53b 2025-11-13 Chimie des matériaux Université de Lille (2022-....) 259265152 Doctorat Docteur es non oui Daviero-Minaud Sylvie MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 139578471 Colmont Marie MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 087390450 Guilpain Mathilde MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_3 232858691 Chamelot Pierre MADS_PRESIDENT_DU_JURY 091642744 Allix Mathieu MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 084091452 Rollet Anne-Laure MADS_MEMBRE_DU_JURY_2 233803718 Serp Jérôme MADS_MEMBRE_DU_JURY_3 152044523 Ropp Anthony MADS_MEMBRE_DU_JURY_4 277414202 Chamelot Pierre MADS_RAPPORTEUR_1 091642744 Allix Mathieu MADS_RAPPORTEUR_2 084091452 École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 148937330 UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 161608809 Orano (2018-.... ; Châtillon, Hauts-de-Seine) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_2 266965946 Centre national de la recherche scientifique (France ; 1939-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_3 02636817X Banque publique d'investissement (France) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_4 19959323X ddc:540 Daviero-Minaud Sylvie Colmont Marie Guilpain Mathilde Chamelot Pierre Allix Mathieu Rollet Anne-Laure Serp Jérôme Ropp Anthony Chamelot Pierre Allix Mathieu École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....) UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide Orano (2018-.... ; Châtillon, Hauts-de-Seine) Centre national de la recherche scientifique (France ; 1939-....) Banque publique d'investissement (France) PDF 12271396 confidentialité 2025-11-13 2030-11-13 confidentialité 2025-11-13 2030-11-13 confidentialité 2025-11-13 2030-11-13 confidentialité 2025-11-13 2030-11-13