Etude de la pollution métallique dans des zones d'orpaillage artisanal en République centrafricaine et valorisation de la brique activée pour la remédiation de polluants métalliques
Study of metal pollution in artisanal gold panning areas in the Central African Republic and valorization of activated brick for remediation of metal pollutants
- Orpaillage artisanal
- Briques
- Zeolites
- Adsorption
- Inertage
- Radionucleides
- Eau -- Pollution par les métaux lourds
- Mines d'or
- Briques
- Zéolites
- Isotopes radioactifs
- Kaolin
- Soude
- Gold mining
- Brick
- Zeolite
- Adsorption
- Inerting
- Radionuclides
- Langue : Français
- Discipline : Chimie organique, minérale, industrielle
- Identifiant : 2025ULILR027
- Type de thèse : Doctorat
- Date de soutenance : 25/09/2025
Résumé en langue originale
En Centrafrique, l'impact de l'orpaillage artisanal sur les ressources en eau et les sols est peu étudié en raison du contexte sécuritaire instable qui prévaut dans les zones aurifères et la faiblesse notable du plateau analytique. Notre étude a été d'abord orientée sur le niveau de contamination métallique des milieux aquatiques autour des sites d'orpaillage de Moboma, et développer dans le futur une technique de remédiation adaptée au contexte local. Pour cela l'indice de qualité des eaux (IQE) de la région de Moboma a montré une qualité médiocre des eaux due à la présence des métaux lourds toxiques (Hg2+, Cd2+, Pb2+) et des teneurs élevées en MES. Aussi, les valeurs des indices de qualité des sols (Igeo et FC) révèlent des teneurs dépassant les normes de qualité en Hg2+, Cd2+, Pb2+ et U2+ dans les sédiments.Nous nous sommes inspirés d'une part de l'étude développée par Nicole Poumaye, en généralisant les propriétés adsorbantes de la brique artisanale activée en zéolite par action de NaOH, vis-à-vis d'autres contaminants tels : Hg2+, UO22+ et d'autre part des recherches actuelles qui transforment par traitement thermique les zéolites en « céramique/verre » plus stables que le verre seul pour l'inertage de produits radioactifs.La réaction entre le métakaolin présent dans la brique et le NaOH a permis d'obtenir des zéolites NaA et NaP. La brique activée obtenue a été utilisée pour étudier la fixation en batch et en colonne d'isotopes stables de radionucléides tels : Cs+, Rb+, Sr2+, Co2+ dans l'eau. Les données d'adsorption ont été décrites en considérant les modèles d'isothermes de Langmuir, Freundlich, Dubinin-Radushkevich ainsi que les modèles sur colonne de Thomas et BDST.Une étude extensive de la transformation après chauffage à 600°C, 800?°C, 1000°C et 1200°C de la brique activée avant et après adsorption de Cs+, Rb+, Sr2+, Co2+, partiellement pour UO22+ a été développée. L'utilisation conjointe des techniques ICP/AES et ICP/MS dans le cas du Cs+ pour l'analyse globale des constituants, la diffraction des Rayons X (DRX) pour la composition minéralogique et la microscopie électronique à balayage équipée d'un spectroscope à dispersion d'énergie MEB/EDS) a permis en fonction de la température d'identifier les différentes phases formées et en particulier celles où est fixé principalement le cation adsorbé. L'étude par MEB/EDS n'a pu être effectuée pour Rb en raison de la proximité des raies K? du Rb et du Si. Les cations Cs+ et Rb+ sont principalement fixés sous forme de pollucite très stable, le Sr2+ de feldspath et le Co2+ d'aluminate. Le mange d'oxyde sodium (Na2O) formé localement et le sable peut fondre en raison de l'existence d'un azéotrope et enrober l'aluminate de cobalt dès 800°C, et 900°C ou 1000°C pour la pollucite de césium et de rubidium, et feldspath de strontium. Ce verre augmente donc la stabilité de la céramique formée à partir des produits de décomposition de la zéolite. L'influence de l'illite un des constituants de la brique, et de ses produits de transformation durant le chauffage a été étudiée. Une étude par lixiviation des solides obtenus à différente température selon les normes (HCl 1M, Acide acétique pH 4,9 et 2,8) confirme la grande stabilité des ions fixés dans la brique activée traitée et chauffée. Ces recherches utilisant des produits peu onéreux et facilement accessibles méritent d'être poursuivies et ouvrent la voie à des applications dans des pays en développement exploitant des minerais
Résumé traduit
In the Central African Republic, the impact of artisanal gold panning on water resources and soils has been little studied due to the unstable security context prevailing in the gold zones and the notable weakness of the analytical plateau. Our study focused initially on the level of metal contamination in aquatic environments around the Moboma goldpanning sites, with a view to developing a future remediation technique adapted to the local context. To this end, the water quality index (WQI) for the Moboma region showed poor water quality due to the presence of toxic heavy metals (Hg2+, Cd2+, Pb2+) and high levels of suspended solids. Also, soil quality index values (Igeo and FC) reveal levels exceeding quality standards for Hg2+, Cd2+, Pb2+ and U2+.We drew inspiration from Nicole Poumaye's study, which generalized the adsorbing properties of zeolite-activated homemade brick to other contaminants such as Hg2+, UO22+, and from current research, which uses heat treatment to transform zeolites into more stable “ceramic/glass” than glass alone for inerting radioactive products.The reaction between the metakaolin present in the brick and NaOH produced NaA and NaP zeolites. The activated brick obtained was used to study batch and column adsorption of stable isotopes of radionuclides such as Cs+, Rb+, Sr2+, Co2+ in water. Adsorption data were described using Langmuir, Freundlich and Dubinin-Radushkevich isotherm models, as well as Thomas and BDST column models.An extensive study of the transformation after heating to 600°C, 800°C, 1000°C and 1200°C of activated brick before and after adsorption of Cs+, Rb+, Sr2+, Co2+, partially for UO22+ has been developed. The combined use of ICP/AES and ICP/MS techniques in the case of Cs+ for the overall analysis of constituents, X-ray diffraction (XRD) for mineralogical composition and scanning electron microscopy equipped with an energy dispersive spectroscope (SEM/EDS) enabled us to identify, as a function of temperature, the different phases formed and in particular those in which the adsorbed cation is mainly fixed. The SEM/EDS study could not be carried out for Rb due to the proximity of the K lines of Rb and Si. Cs+ and Rb+cations are mainly fixed as highly stable pollucite, Sr2+ as feldspar and Co2+ as aluminate.The sodium oxide (Na2O) mange formed locally and the sand can melt due to the existence of an azeotrope and coat the cobalt aluminate as early as 800°C, and 900°C or 1000°C for cesium and rubidium pollucite, and strontium feldspar. This glass therefore enhances the stability of ceramics formed from zeolite decomposition products. The influence of illite, one of the brick's constituents, and its transformation products during heating was studied. A leaching study of the solids obtained at different temperatures according to standards (HCl 1M, Acetic acid pH 4.9 and 2.8) confirmed the high stability of the ions fixed in the treated and heated activated brick. This research, using inexpensive and easily accessible products, deserves to be pursued, and opens the way to applications in developing countries where minerals are mined.
- Directeur(s) de thèse : Ouddane, Baghdad - Allahdin, Oscar
- Président de jury : Leermakers, Martine
- Membre(s) de jury : Proix, Nicolas - Wartel, Michel
- Rapporteur(s) : Flament, Pascal - Mesnage, Valérie
- Laboratoire : Laboratoire Avancé de Spectroscopie pour les Interactions, la Réactivité et l'Environnement (LASIRE)
- École doctorale : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....)
AUTEUR
- Doyemet, Gildas Gaël Gervil

