• Langue : Anglais
• Discipline : Mécanique, énergétique, génie des procédés, génie civil
• Identifiant : 2025ULILN022
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 06/10/2025

Résumé en langue originale

Cette thèse s'inscrit dans le développement de modèles constitutifs physiquement fondés pour prédire le comportement mécanique non linéaire, anisotrope et dépendant de l'histoire de chargement de matériaux polymères à réseaux multiples, notamment les hydrogels à double réseau et les élastomères chargés. Ces matériaux, utilisés dans de nombreuses applications industrielles et biomédicales, présentent des mécanismes de dissipation d'énergie complexes, résultant de phénomènes couplés tels que la rupture de chaînes, le glissement interfacial, la désorganisation de réseaux de charges, la réorientation moléculaire et les effets viscoélastiques.Le premier volet de la thèse est dédié aux hydrogels à double réseau, composés d'un réseau fragile, fortement réticulé, et d'un second réseau souple, faiblement réticulé. Un modèle multi-échelle est développé pour décrire les mécanismes d'endommagement directionnel et de réorganisation moléculaire induits par la déformation. Le comportement du premier réseau est formulé à l'échelle moléculaire par la mécanique statistique, puis homogénéisé via une approche à base de microsphère. Le second réseau est modélisé à l'échelle macroscopique. Le modèle rend compte des effets d'anisotropie induite et de mémoire de chargement, validés par des essais expérimentaux en sollicitations biaxiales.Le deuxième volet est consacré aux élastomères chargés, notamment les caoutchoucs renforcés par noir de carbone. Un deuxième modèle est développé pour étendre l'approche précédente aux matériaux visco-hyperélastiques, en intégrant simultanément les effets d'endommagement anisotrope (type Mullins) et de viscosité intrinsèque. Cette approche considère deux réseaux superposés (élastique et visqueux), chacun soumis à une amplification de déformation induite par les charges. Les mécanismes moléculaires de rupture de chaînes sont modélisés par la mécanique statistique et transposés à l'échelle du réseau via une stratégie à base de microsphère. Le modèle est validé sous sollicitations multiaxiales monotones et cycliques, et reproduit fidèlement les réponses mécaniques directionnelles et la dissipation d'énergie.Un troisième modèle, plus détaillé, est développé pour décrire de manière explicite les effets couplés dans les élastomères chargés. Il repose sur une décomposition en sous-réseaux polymère pur et polymère-charges, chacun comportant des composantes élastiques et visqueuses. Sont intégrés les mécanismes de rupture de chaînes, de décohésion chaîne-cluster, de fragmentation des clusters et de glissement interfacial visqueux. Validé sur une large base expérimentale, il permet de reproduire les effets d'anisotropie induite, de pré-étirage et l'évolution conjointe des propriétés mécaniques et électriques.L'un des aboutissements de cette thèse est l'implémentation numérique du modèle développé pour les hydrogels au sein d'un code éléments finis. Cette implémentation permet de simuler la réponse mécanique d'un hydrogel à double réseau soumis à des champs de déformation hétérogènes, illustrant ainsi la robustesse et la capacité prédictive du modèle dans des contextes de calculs de structure.Les travaux réalisés ouvrent ainsi des perspectives vers le développement de modèles multiphysiques couplant mécaniquement endommagement directionnel, dissipation d'énergie et, potentiellement, phénomènes couplés mécano-électriques ou thermomécaniques. Ce cadre unifié offre une meilleure compréhension des relations structure-propriétés dans les matériaux polymères architecturés et constitue une base solide pour leur conception optimisée sous sollicitations complexes.

Résumé traduit

This thesis contributes to the development of physically based constitutive models aimed at predicting the nonlinear, anisotropic, and history-dependent mechanical behavior of multi-network polymer materials, with a focus on double-network hydrogels and filled elastomers. These materials, widely used in industrial and biomedical applications, exhibit complex energy dissipation mechanisms resulting from coupled phenomena such as polymer chain scission, interfacial sliding, filler network disintegration, molecular reorientation, and viscoelastic effects.The first part of the thesis focuses on double-network (DN) hydrogels, composed of a stiff, highly cross-linked sacrificial network and a soft, loosely cross-linked elastic network. A multiscale model is developed to describe the mechanisms of directional damage and deformation-induced molecular reorganization. The behavior of the first network is modeled at the molecular scale using statistical mechanics, and then upscaled via a microsphere-based homogenization strategy. The second network is treated macroscopically. The model successfully captures anisotropic softening and loading history effects, validated against biaxial experimental tests.The second part addresses filled elastomers, particularly carbon black-reinforced rubbers. A second model is developed to extend the previous framework to visco-hyperelastic materials by incorporating both anisotropic damage (Mullins effect) and intrinsic viscosity. The material is represented by two superimposed networks (elastic and viscous), each subjected to strain amplification due to filler content. Molecular-level chain scission mechanisms are described using statistical mechanics and transferred to the network scale through a microsphere-based approach. The model is validated under multiaxial monotonic and cyclic loading and accurately reproduces directional mechanical responses and energy dissipation.A third, more detailed model is proposed to explicitly describe the coupled mechanisms in filled elastomers. It is based on a decomposition into pure polymer and polymer-filler subnetworks, each containing elastic and viscous components. The model integrates key physical mechanisms such as chain scission, chain-cluster debonding, filler cluster fragmentation, and interfacial viscous sliding. Validated against a comprehensive experimental dataset, it captures induced anisotropy, pre-stretch memory effects, and the evolution of both mechanical and electrical properties during degradation.A key outcome of the thesis is the finite element implementation of the DN hydrogel model, enabling simulations of heterogeneous deformation fields. This numerical application demonstrates the robustness and predictive capabilities of the model in realistic structural configurations.Overall, this work opens perspectives for the development of multiphysics models coupling directional damage, energy dissipation, and potentially electro-mechanical or thermo-mechanical effects. This unified framework enhances the understanding of structure-property relationships in architectured polymer materials and provides a solid foundation for their optimized design under complex loading conditions.