• Langue : Anglais
• Discipline : Energetique, thermique, combustion
• Identifiant : 2024ULILR080
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 10/12/2024

Résumé en langue originale

L'urgence de la transition de la combustion vers des solutions énergétiques plus soutenables que les combustibles fossiles nécessite l'exploration de plusieurs alternatives. Chaque solution potentielle présente ses propres avantages et limitations, rendant impossible le choix d'une seule option. Bien que la combustion génère des polluants, sa haute densité énergétique est essentielle pour de nombreux secteurs. Cependant, les émissions varient selon le carburant utilisé. En revanche, l'électrification est souvent considérée comme l'option énergétique la plus propre, bien qu'elle entraîne des coûts de mise en œuvre élevés et des impacts environnementaux importants tout au long du cycle de vie des batteries. Cette thèse étudie la cinétique de combustion de divers carburants alternatifs, y compris les mélanges contenant de l'hydrogène, les e-carburants et les biocarburants dans la gamme des basses et intermédiaires températures de combustion. Grâce à l'utilisation d'une machine à compression rapide pour mesurer les délais d'auto-inflammation, l'étude valide à la fois des modèles cinétiques nouvellement développés et évalue ceux existants dans la littérature. L'hydrogène, un carburant sans carbone, est étudié en mélange avec d'autres carburants en raison de son haut caractère inflammable et explosif. Les carburants mélangés sont constitués de composés à chaîne C5, chacun ayant un groupe fonctionnel chimique différent, afin d'évaluer l'influence de l'hydrogène sur chaque groupe. L'étude fait varier la teneur en hydrogène de 0 à 50 mol% dans chaque mélange de carburant et examine ces mélanges dans diverses conditions : des pressions de 10, 15 et 20 bar ; des mélanges stœchiométriques et pauvres en carburant ; et dans une gamme de températures de 600 à 950 K. Les carburants étudiés incluent le n-pentane, le 1-pentène, la 3-pentanone et le 3-pentanol. Des modèles existants dans la littérature sont testés pour les trois premiers carburants, tandis qu'un nouveau modèle est développé et validé pour le 3-pentanol sur la base des temps de délai d'auto-inflammation et des profils temporels des fractions molaires des espèces. Le même ensemble d'expériences a été mené sous des conditions de pression de 15, 10 et 5 bar en conditions stœchiométriques pour développer un nouveau modèle cinétique pour le tétrahydropyrane, un biocarburant de deuxième génération. De plus, les temps de délai d'auto-inflammation pour le triméthoxyméthane, un e-carburant, ont été mesurés en conditions stœchiométriques et pauvres en carburant en utilisant la même gamme de pression. Ces résultats ont été utilisés pour tester un nouveau modèle en cours de développement et le comparer avec des modèles existants dans la littérature. Par ailleurs, une étude ab initio a été réalisée sur les carbonates—des composants combustibles clés dans les batteries au lithium—afin de calculer les vitesses des réactions d'arrachement d'hydrogène par H ̇ et C ̇H3, ainsi que leurs réactions ultérieures en phase liquide et gazeuse. Cette thèse contribue à une compréhension plus approfondie de la cinétique de combustion de candidats prometteurs pour les sources d'énergie alternatives.

Résumé traduit

The urgent need to transition from fossil fuel combustion to greener energy solutions requires exploring multiple alternatives. Each potential solution comes with its own set of advantages and limitations, making it impractical to rely on a single option. While combustion generates pollutants, its high energy density is essential for many sectors. However, emissions vary depending on the fuel used. In contrast, electrification is often regarded as the cleanest energy option, though it carries high implementation costs and environmental impacts throughout the battery life cycle. This thesis investigates the combustion kinetics of various fuel alternatives, including hydrogen blends, e-fuels, and biofuels in the low to intermediate-temperature range of combustion. Using a rapid compression machine to measure ignition delay times, the study validates newly developed, and evaluates existing kinetic models from the literature. Hydrogen, a carbon-free fuel, is studied as a blend with other fuels regarding its hazard as a highly flammable and explosive gas. The blended fuels consist of C5-chain compounds, each with a different chemical functional group, to assess hydrogen's influence on each group. The study is done by varying the hydrogen content from 0 to 50 mol% in each fuel mixture and examining these blends under a wide range of conditions: pressures of 20, 15 and 10 bar; stoichiometric and fuel-lean mixtures; in the temperature range of 600-950 K. The fuels studied include n-pentane, 1-pentene, 3-pentanone, and 3-pentanol. Existing models from the literature are tested for the first three fuels, while a new model is developed and validated for 3-pentanol based on IDT and species mole fraction profiles. The same set of experiments was conducted under pressure conditions of 15, 10, and 5 bar at stoichiometric conditions to develop a new kinetic model for tetrahydropyran, a second-generation biofuel. Additionally, IDTs for trimethoxymethane, an e-fuel, were measured under stoichiometric and fuel-lean conditions using the same pressure range. These results were used to test a new model in development and compare it with existing models from the literature. Finally, an ab initio study is performed on alkyl carbonates—key combustible components in lithium batteries—to compute the kinetic rates of H-abstraction reactions by H ̇ and C ̇H3, and their subsequent reactions at the liquid and the gas phase. This thesis contributes to a deeper understanding of the combustion kinetics of promising candidates for alternative energy sources.