• Langue : Anglais
• Discipline : Milieux dilués et optique fondamentale
• Identifiant : 2024ULILR046
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 16/09/2024

Résumé en langue originale

Les techniques de spectrométrie de masse fonctionnant le plus souvent sous vide poussé, l'analyse d'échantillon nécessite une phase de préparation et de manipulation qui peut s'avérer extrêmement délicate, en particulier pour les échantillons d'intérêt environnemental les plus volatils. Ces travaux visent précisément à concevoir et à optimiser une interface d'échantillonnage qui facilite le transfert d'échantillons de la pression atmosphérique à un environnement sous vide pour l'analyse par désorption laser/ionisation Laser/spectrométrie de masse à temps de vol (L2MS), connue pour sa sensibilité et sa sélectivité élevées. La spectroscopie Raman complètera cette analyse en fournissant des informations vibrationnelles détaillées sur les échantillons.On étudiera différentes configurations pour l'interface en testant leur efficacité dans le transfert d'échantillons liquides et solides. Pour les échantillons liquides, deux configurations avec des vannes pulsées simples seront comparées, tandis que pour les échantillons solides, cinq configurations différentes impliquant une ou deux vannes seront évaluées et optimisées, en fonction de leur capacité à transférer efficacement et proprement les molécules dans la chambre à vide pour l'analyse. Ces travaux démontreront la capacité de l'interface à analyser divers échantillons modèles, en particulier des Hydrocarbure Aromatique Polycylique (PAH). L'étude soulignera également l'importance du chauffage et de la synchronisation entre les processus de désorption, d'ouverture des vannes, et d'ionisation afin d'optimiser les performances, de limiter la pollution de la chambre sous vide et de réduire les pertes lors du transfert.Cette thèse contribuera également à la validation d'une technique de débromation d'échantillons de plastique contenant des retardateurs de flamme bromés en vue de leur recyclage et de leur valorisation. Pour l'occasion on comparera les spectres obtenus via le dispositif fonctionnant avec l'interface d'échantillonnage à pression atmosphérique au dispositif de pointe d'analyse sous vide disponible au laboratoire.

Résumé traduit

Conventionnal MS techniques, which operate under high vacuum, pose challenges in sample preparation and handling, particularly for environmental samples. To address these issues, this research focuses on designing and optimizing a sampling interface that facilitates the transfer of samples from atmospheric pressure to a vacuum environment for MS analysis.The study employs Two-Step Laser Mass Spectrometry (L2MS) as the primary analytical techniques. L2MS, known for its high sensitivity and selectivity, couples laser desorption and laser ionization with Time-of-Flight (ToF) mass spectrometry, allowing precise analysis of chemical compositions. Raman Spectroscopy complements this by providing detailed vibrational information about the samples.The research explores various configurations for the sampling interface, testing their effectiveness in transferring both liquid and solid samples. For liquid samples, two configurations with single valves are compared, while for solid samples, five different setups involving one and two valves are evaluated. These configurations are assessed based on their ability to transfer molecules efficiently into the vacuum chamber for MS analysis.This work demonstrates the ability of the interface to analyze various model samples, in particular Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAH). The study also highlights the importance of heating and synchronization between the desorption, valve opening and ionization processes in order to optimize performance, limit pollution of the vacuum chamber and reduce transfer losses.This thesis also contributes to the validation of a technique for debrominating plastic samples containing brominated flame retardants, with a view to their recycling and recovery. For this purpose, the spectra obtained using the atmospheric pressure sampling interface will be compared with the state-of-the-art vacuum analysis system available in the laboratory.