• Langue : Français
• Discipline : Chimie théorique, physique, analytique
• Identifiant : 2024ULILR035
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 16/07/2024

Résumé en langue originale

La propulsion électrique est une méthode de propulsion à réaction permettant de fournir une faible poussée pour une longue période temporelle, ce qui est particulièrement utile pour des missions interplanétaires ou pour des manœuvres de correction de trajectoire pour des satellites. Récemment, un nouveau type de propulseur utilisant l'iode comme carburant a été développé : un plasma d'iode est formé et un champ électrique expulse les ions du réacteur créant ainsi une poussée. L'iode a pour avantage par rapport aux autres types de carburant (notamment le Xénon) sa facilité à être stocker sous formesolide et son prix relativement faible. L'amélioration de la propulsion à l'iode est entravé par le manque de connaissance sur la chimie des plasmas d'iode. Dans ce travail, l'objectif est de calculer les sections efficacesde certaines des réactions chimiques ayant lieu dans le plasma d'iode afin de les utiliser dans des modèles cinétiques décrivant ces plasmas. Les réaction de neutralisation mutuelles entre d'une part I+ et I− et d'autre part I2+ et I− ont été étudiées.Pour cela, les courbes d'énergies potentielles des systèmes I2 , I2+ et I2− ont été calculées en utilisant une méthode de chimie quantique relativiste (MRCI à quatre composantes) et la surface d'énergie potentielle fondamentale tridimensionnelle de I3 a été calculée à l'aide d'un méthode de chimie quantique incluant la relativité scalaire et le couplage spin-orbite (CASSCF/PT2/SI). Les sections efficaces de la réaction I+ + I− → I + I ontensuite été obtenues à l'aide d'une méthode de dynamique semi-classique : la méthode Landau Zener Surface Hopping et ont été comparées à des mesures expérimentales menées avec le double anneau d'ion DESIREE à Stockholm.D'autres expériences menées à DESIREE ont permis de montrer que la réaction de neutralisation mutuelle entre I+2 et I− formait trois atomes d'iode dans leur état fondamental et dans une géométrie linéaire tandis que la formation de I2 + I n'était pas observée. Un modèle de dynamique classique a été construit à partir de la surface d'énergie potentielle fondamentale de I3 et permet d'estimer l'ordre de grandeur des sections efficaces de cette réaction. Cependant, ce modèle ne permet pas de prédire la répartition des produits entre I2 + I et I + I + I.En outre, les spectres d'absorption de I2 et de ses ions I+2 et I2− ont été calculées entre 350 et 900 nm à partir de leurs courbes d'énergie potentielle.

Résumé traduit

Spacecraft electric propulsion provides a low thrust for a long period of time, which is particularly useful for interplanetary missions or for trajectory correction maneuvers for satellites. Recently, a new type of electric thruster was developed using iodine as a propellant. An iodine plasma is formed and an electric field expels the ions from the reactor, thus creating a thrust. The iodine has the advantage over other types of propellant (like Xenon) of being easy to store in a solid form and to be cheaper.The improvement of iodine propulsion is hampered by the lack of knowledge about the chemistry of iodine plasma. In this work, the aim is to calculate the cross sections of some of the chemical reactions taking place in iodine plasma for use in kinetic models describing these plasmas. The mutual neutralization reactions between I+ and I− on the one hand, and I+2 and I− on the other, were studied. To do this, the potential energy curves of the systems I2 , I+2 and I2− were calculated using a relativistic quantum chemical method (four-component MRCI) and the three-dimensional fundamental potential energy surface of I3 was computed using a quantum chemical method including scalar relativity and spin-orbit coupling (CASSCF/PT2/SI). The cross sections of the reaction I+ + I− → I + I were then obtained using a semi-classical dynamics method: the Landau Zener Surface Hopping method, and were compared with experimental measurements carried out at the DESIREE double ion ring in Stockholm.Further experiments at DESIREE showed that the mutual neutralization reaction between I2+ and I− formed three iodine atoms in their ground state and in a linear geometry, while the formation of I2 + I was not observed. A classical dynamics model was constructed based on the fundamental potential energy surface of I3 and was used to estimate the order of magnitude of the effective cross sections of this reaction. However, this model does not predict the distribution of products between I2 + I and I + I + I.In addition, the absorption spectra of I2 and its ions I+2 and I2− were computed between 350 and 900 nm from their potential energy curves.