• Langue : Anglais
• Discipline : Terre, enveloppes fluides
• Identifiant : 2024ULILR020
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 02/04/2024

Résumé en langue originale

L'évolution atmosphérique du SO2 provenant des émissions volcaniques en aérosols sulfatés est un processus complexe impliquant de nombreuses étapes chimiques et physiques. Dans les panaches volcaniques troposphériques, les transformations et les impacts de ces aérosols secondaires sur le climat et l'environnement ne sont pas encore totalement compris et évalués. Dans cette étude, nous utilisons les données d'observation du spectromètre spatial Aura/OMI pour tracer les émissions de SO2 et analyser les modèles de dispersion des panaches volcaniques riches en soufre. Par ailleurs, la capacité de l'imageur spatial PARASOL/POLDER à détecter les particules de mode fin permet de mieux comprendre le processus de développement des aérosols de sulfate volcanique. L'objectif principal de l'étude porte sur la quantification du taux de transformation du gaz SO2 en particules sulfatées.Au cœur d'analyse donc sont les restitutions des propriétés des aérosol par l'algorithme GRASP (à partir des mesures POLDER. Cet algorithme permet d'identifier avec précision l'AOD des particules en mode fin, d'obtenir des informations sur l'absorption des aérosols et de distinguer les différents composants des aérosols, en particulier dans la version GRASP/Components. Il fournit des évaluations détaillées des fractions solubles et insolubles des aérosols en modes fin et grossier, telles qu'elles sont discernées à travers leurs indices de réfraction complexes et leurs propriétés optiques standard. L'étude est centrée sur les épisodes de dégazage du volcan Kilauea à Hawaï, couvrant une période allant de 2006 à 2012. Cette période comprend des phases de dégazage passif et explosif. Une cooccurrence spatiale a été observée entre les zones à fortes concentrations de SO2, telles qu'identifiées par les données OMI, et les régions riches en aérosols fins non absorbants, telles que détectées par POLDER. Cette corrélation est quantitativement supportée par des valeurs d'AOD allant de 0,1 à 0,4 et des SSA allant de 0,95 à 1,0 à 440 nm. Cette collocation distincte nous permet de différencier ces particules volcaniques d'autres aérosols fins, anthropogéniques absorbants et naturels provenant d'Asie, sur la base de leurs caractéristiques d'absorption. Par conséquent, nous attribuons ces particules de mode fin aux aérosols de sulfate formés à partir du SO2 émis par Kilauea.La dispersion des panaches d'aérosols provenant de Kilauea montre une distribution spatiale plus large que celle des panaches de SO2, caractérisée par des valeurs plus élevées d'AOD et de SSA.Indépendamment de l'intensité du dégazage, un schéma cohérent est observé, s'alignant sur l'oxydation du SO2 en aérosols sulfatés secondaires. Ce processus est marqué par une diminution progressive de la concentration de SO2 parallèlement à une augmentation de l'AOD fin, qui culmine à environ 500 à 3000 km de la source d'émission volcanique. En même temps, l'échelle temporelle de l'oxydation du SO2 et l'étendue géographique des panaches d'aérosols du Kilauea ont été constatées influencées par l'intensité du dégazage du volcan, ainsi que par les variations saisonnières et les conditions météorologiques dominantes. Pour la période de dégazage éruptif d'avril à novembre 2008, la durée de vie effective du SO2 a été évaluée entre 16 et 57 heures. En ce qui concerne les aérosols de sulfate volcanique, l'étude présente la première détermination de leur durée de vie dans l'atmosphère, estimée entre 58 et 93 heures, d'après les observations POLDER. L'estimation de la durée de vie atmosphérique des aérosols sulfatés volcaniques, établie à partir des mesures fines de l'AOD par POLDER, est considérée comme plus précise et s'aligne bien sur la moyenne mondiale établie pour la durée de vie des aérosols sulfatés. Cette précision est largement due à la sensibilité du système POLDER, qui permet de distinguer efficacement les particules fines non-absorbants dans les panaches volcaniques.

Résumé traduit

The atmospheric evolution of SO2 from volcanic emissions into sulfate aerosols is a complex process involving numerous chemical and physical stages. Within the tropospheric volcanic plumes these transformations and impacts of these secondary aerosols on climate and environment are not yet fully understood and evaluated. In this study, we utilize observational data from the Aura/OMI space spectrometer to trace SO2 emissions and analyze the dispersal patterns of sulfur-rich volcanic plumes. Concurrently, we leverage the PARASOL/POLDER space imager's capacity for detecting fine mode particles, enhancing our understanding of the developmental path of volcanic sulfate aerosols. The aim is to quantify the transformation rate of SO2 gas into particulate sulfate.Central to our analysis is the retrieval of POLDER measurements by GRASP algorithm. This algorithm helps accurate identification of the AOD of fine mode particles, offering insights into aerosol absorption, and distinguishing various aerosol components, particularly in the GRASP/Components version. It provides detailed assessments of both soluble and insoluble fractions of aerosols in fine and coarse modes, as discerned through their complex refractive indices and standard optical properties. Our investigation centers on the degassing episodes from the Kilauea volcano in Hawaii, covering a period from 2006 to 2012. This timeframe includes phases of both passive and explosive degassing. We observed a spatial co-occurrence between areas with high SO2 concentrations, as identified by OMI data, and regions rich in fine, non-absorbing aerosols, as detected by POLDER. This correlation is quantitatively supported by fine AOD values ranging from 0.1 to 0.4 and SSA values between 0.95 and 1.0 at 440 nm.This distinct collocation allows us to differentiate these volcanic particles from other fine absorbing anthropogenic and natural aerosols that originate from Asia, based on their absorption characteristics. Consequently, we attribute these fine mode particles to sulfate aerosols formed from the SO2 emitted by Kilauea.The dispersion of aerosol plumes from Kilauea shows a broader spatial distribution compared to the SO2 plumes, characterized by higher fine AOD and SSA values. Irrespective of the degassing intensity, a consistent pattern is observed, aligning with the oxidation of SO2 into secondary sulfate aerosols. This process is marked by a gradual decrease in SO2 concentration alongside an increase in fine AOD, peaking approximately 500 to 3000 km from the volcanic source. The temporal scale of SO2 oxidation and the geographic spread of Kilauea's aerosol plumes were found to be influenced by the volcano's degassing intensity, as well as seasonal variations and prevailing meteorological conditions. The study also estimates the atmospheric lifetimes of SO2 and sulfate aerosols within the volcanic plume. For the eruptive degassing period of April to November 2008, the effective SO2 lifetime was evaluated to range from 16 to 57 hours. For volcanic sulfate aerosols, the study presents the first determination of their atmospheric lifetime, estimated between 58 to 93 hours,as inferred from POLDER observations. The estimation of the atmospheric lifetime of volcanic sulfate aerosols, ascertained from the fine AOD measurements by POLDER, is considered accurate and aligns well with the established global average for sulfate aerosol lifetime. This accuracy is largely due to the heightened sensitivity of the POLDER system in effectively distinguishing of fine non-absorbing particles within volcanic plumes. Furthermore, the complex refractive index of Kilauea aerosol particles, as determined by the GRASP/Component algorithm, reveals the aerosols are not solely composed of sulfate but may include absorbing elements and potentially indicate complex aerosol composition and structure such as presence of fine ash or sulfate-coated ash within the plume.