• Langue : Anglais
• Discipline : Energetique, thermique, combustion
• Identifiant : 2023ULILR088
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 19/12/2023

Résumé en langue originale

Les biocarburants et autres produits chimiques dérivés de la biomasse sont désormais considérés comme un élément essentiel du portefeuille énergétique durable, où ils promettent de contribuer à la sécurité énergétique de notre société. Malgré l'intérêt indéniable que présentent ces biocarburants, leurs processus de combustion sont susceptibles de favoriser la formation d'HAPOs (Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques Oxygénés) qui peuvent à terme contribuer à la formation de suie, et peuvent également en modifier profondément les propriétés. Le travail réalisé dans cette thèse a porté sur l'identification et la quantification des aromatiques oxygénés formés lors de la combustion d'un biocarburant à base de lignine dans des conditions de flamme. Des flammes laminaires prémélangées d'anisole (composé modèle de substitution pour la biomasse) et de mélanges de carburants hydrocarbonés (iso-octane et méthane) ont été étudiées à l'aide de la chromatographie en phase gazeuse avancée. Dans ce contexte, nous avons mis en œuvre une technique d'enrichissement de l'échantillon (piège de préconcentration de l'échantillon) avec un ensemble d'analyses chromatographiques in situ et ex situ (1D GC-MS, 1D GC-SPT-FID et 2D GC-MS) qui nous ont permis d'identifier un large panel de différents aromatiques oxygénés (~100). Ces résultats ont ensuite été utilisés pour analyser les voies de décomposition du combustible qui conduisent à la formation d'HAPOs. Avec l'identification, cette thèse fournit une base de données expérimentale quantitative détaillée en termes d'évolution de la fraction molaire par rapport à la hauteur de la flamme pour plusieurs aromatiques oxygénés et non oxygénés associés. D'autres biocarburants comme le 2,5-DMF et l'éthanol ont également été étudiés et les résultats expérimentaux ont montré que les différentes structures moléculaires des biocarburants conduisent à des différences significatives dans la formation d'espèces intermédiaires et de polluants. Ce travail met également en lumière des informations cruciales concernant la quantité et la taille des particules de suie formées dans ces flammes en utilisant LII et SMPS. Les résultats préliminaires des mesures de suie indiquent que la taille des particules de suie dans ces flammes est très petite (<10 nm).

Résumé traduit

Biofuels and other biomass-derived chemicals are now considered as a vital part of sustainable energy portfolio, where they promise to contribute to our society’s energy security. Despite the undeniable interest presented by these biofuels, their combustion processes are likely to enhance the formation of OPAHs (Oxygenated Polycyclic Aromatic Hydrocarbons) which may eventually contribute to the formation of soot, and may as well profoundly modify its properties. The work carried out in this thesis focused on the identification and quantification of the oxygenated aromatics formed during the combustion of a lignin-based biofuel in flame conditions. Laminar premixed flames of anisole (surrogate model compound for biomass) and hydrocarbon fuel blends (iso-octane and methane) have been investigated using Advanced Gas Chromatography. In this context, we implemented a sample enrichment technique (sample pre-concentration trap) with a set of in situ and ex situ chromatographic analysis (1D GC-MS, 1D GC-SPT-FID and 2D GC-MS) which enabled us to identify a large panel of different oxygenated (~100) aromatics. These results were then used to analyze the fuel decomposition pathways that lead to the formation of OPAHs. Together with identification, this thesis provides a detailed quantitative experimental database in terms of the evolution of the mole fraction with respect to the flame height for several oxygenated and associated non-oxygenated aromatics. Other biofuels like 2,5-DMF and ethanol were also studied and experimental results showed that the different molecular structures of biofuels lead to significant differences in the formation of intermediate species and pollutants. This work also highlights crucial information concerning the amount and the size of soot particles formed in such flames using LII and SMPS. Preliminary results from soot measurements indicate that the soot particle size in these flames is very small (<10 nm).