• Langue : Français, Anglais
• Discipline : Chimie théorique, physique, analytique
• Identifiant : 2023ULILR086
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 11/12/2023

Résumé en langue originale

Les particules atmosphériques jouent un rôle important dans les phénomènes du changement climatique. Elles modifient les propriétés microphysiques des nuages, et par conséquence leurs propriétés optiques, leur proportion, et leur temps de vie. Les océans sont la principale source d'aérosols naturels dans l'atmosphère. La composition de ces aérosols est complexe, et les particules fraichement émises reflètent la composition de l'eau de mer dont elles sont issues. Par ailleurs, l'activité biologique marine enrichit dans une certaine mesure ces aérosols en matière organique. La composition de ces particules évolue dans l'atmosphère marine polluée et au cours du vieillissement lors du transport dans l'atmosphère par interactions avec la lumière solaire et l'exposition aux gaz atmosphériques, à d'autres particules et à l'humidité, modifiant leurs caractéristiques physico-chimiques. L'étude approfondie des particules en laboratoire est d'une importance cruciale pour comprendre les processus physicochimiques des aérosols dans l'atmosphère.Dans cette thèse, nous avons étudié le comportement de phases et la photodégradation d'aérosols formés à partir de mélanges internes de composés organiques et inorganiques analogues aux espèces trouvées dans les aérosols marins frais et pollués par des émissions anthropiques. Les études ont été réalisées sur des particules individuelles en suspension dans l'air et déposées sur des substrats hydrophobes. La technique de micro-spectrométrie Raman couplée à une chambre de lévitation acoustique a été fondamentale pour la compréhension in-situ de l'état de mélange des particules lors de leur exposition à la lumière et à l'humidité, grâce à l'obtention de spectres résolus spatialement. La photolyse directe des particules d'acide malonique en lévitation, en l'absence d'un oxydant a été démontrée, ainsi que l'effet de la présence du sel NaCl sur les produits de photodégradation. L'impact des photoproduits sur les propriétés d'hygroscopicité des particules a également été mis en évidence. Des études réalisées sur des gouttelettes complexes contenant un oligomère, du sulfate d'ammonium et de l'acide glycolique ont révélé la coexistence de trois phases liquides dans la gouttelette, ainsi que la cristallisation prématurée du sel inorganique à une humidité relative élevée. L'effet de la lumière UV-Visible sur les propriétés d'hygroscopicité et la séparation de phases des particules en lévitation a été démontré.

Résumé traduit

Atmospheric particles play a significant role in climate change. They modify the microphysical properties of clouds, and consequently their optical properties, their proportion, and their lifetime. The oceans are the main source of natural aerosols in the atmosphere. The composition of these aerosols is complex, and freshly emitted particles reflect the composition of the seawater from which they originate. In addition, marine biological activity enriches these aerosols to some extent with organic matter. The composition of these particles evolves in the polluted marine atmosphere and during aging as they travel through the atmosphere, by interactions with sunlight and exposure to atmospheric gases, other particles, and humidity, modifying their physicochemical characteristics. In depth-study of particles in the laboratory is of crucial importance for understanding the physicochemical processes of aerosols in the atmosphere.In this thesis, we studied the phase behavior and photodegradation of aerosols formed from internal mixtures of organic and inorganic compounds analogous to the species found in fresh and polluted marine aerosols from anthropogenic emissions. The studies were conducted on individual particles suspended in air and deposited on hydrophobic substrates. The Raman micro-spectrometry technique coupled to an acoustic levitation chamber was fundamental for understanding in-situ the state of mixing of the particles during their exposure to light and humidity, through the acquisition of spatially resolved spectra. The direct photolysis of malonic acid particles in levitation, in the absence of an oxidant, has been demonstrated, as well as the effect of the presence of NaCl salt on the photodegradation products. The impact of the photoproducts on the hygroscopic properties of the particles has also been highlighted. Studies carried out on complex droplets containing an oligomer, ammonium sulfate, and glycolic acid revealed the coexistence of three liquid phases in the droplet, as well as the premature crystallization of the inorganic salt at high relative humidity. The effect of the UV-Visible light on the hygroscopic properties and the phase separation of levitated particles has been demonstrated.