Titre original :

Optimisation de couches minces de nitrures de métaux de transition pour application micro-supercondensateurs

Titre traduit :

Optimization of transition metal nitride thin films for micro-supercapacitor applications

Mots-clés en français :
  • Électrodes pseudocapacitives

  • Supercondensateurs
  • Condensateurs électrochimiques
  • Nitrures des métaux de transition
  • Couches minces métalliques
  • Silicium -- Substrats
  • Microélectronique
  • Pulvérisation cathodique
Mots-clés en anglais :
  • Micro-Supercapacitor
  • Pseudocapacitance
  • Electrochemistry
  • Thin film characterization
  • Wafer-Scale mapping
  • Miniaturization

  • Langue : Français
  • Discipline : Chimie des matériaux
  • Identifiant : 2023ULILR074
  • Type de thèse : Doctorat
  • Date de soutenance : 15/12/2023

Résumé en langue originale

Répondant à la demande croissante de l'Internet des objets pour des solutions énergétiques compactes, notre recherche a optimisé les micro-supercondensateurs en nitrure de vanadium (VN) et de molybdène (Mo2Ny), élaborés par pulvérisation cathodique magnétron en atmosphère réactive, en mettant l'accent sur le rôle crucial de la concentration d'azote dans le plasma. Pour VN, nous obtenons grâce à l'optimisation des paramètres de dépôt, une capacité surfacique exceptionnelle d'environ 1,4 F.cm⁻² (pour un film de 32 µm d'épaisseur), et une stabilité de cyclage sans précédent, résistant à une dégradation de performance même après 150 000 cycles de charge à haut régime de cyclage, avec 25% de différence de capacité entre une vitesse de balayage à 0,2 et 1,6 V.s−1. Cette performance durable s'étendait sur 13 mois de stockage sous air, avec une rétention de capacité impressionnante de 85 % après 50 000 cycles, indiquant un très faible vieillissement des électrodes VN optimisées. Alors que sur le Mo2Ny, l'optimisation des conditions de dépôt à conduit vers un film poreux, ayant une capacité spécifique égale au VN dans l'électrolyte KOH 1M et supérieur dans le H2SO4 0,5M, ce qui le place comme une microélectrode positive potentielle pour un microsupercondensateurs asymétrique. Par ailleurs, Notre recherche souligne également l'importance critique de la cartographie d'homogénéité pour assurer la reproductibilité et l'efficacité à grande échelle, en améliorant le niveau de maturité technologique (Technology Readiness Level TRL) dans les procédés de la microélectronique, préparant le terrain pour une transition réussie de la technologie des MSC du laboratoire à l'industrie.

Résumé traduit

Responding to the growing demand for compact energy solutions in the Internet of Things, our research has optimized micro-supercapacitors using vanadium nitride (VN) and molybdenum nitride (Mo2Ny), developed through magnetron sputtering in a reactive atmosphere, focusing on the crucial role of nitrogen concentration in the plasma. For VN, thanks to the optimization of deposition parameters, we achieve an exceptional surface capacity of approximately 1.4 F.cm⁻² (for a 32 µm thick film) and unprecedented cycling stability, resisting performance degradation even after 150,000 high-rate charging cycles, with a 25% capacity difference between scanning speeds of 0.2 and 1.6 V.s−1. This enduring performance extended over 13 months of storage in air, with an impressive capacity retention of 85% after 50,000 cycles, indicating very low aging of the optimized VN electrodes.In contrast, for Mo2Ny, optimizing deposition conditions led to a porous film, with a specific capacity equal to VN in 1M KOH electrolyte and superior in 0.5M H2SO4, positioning it as a potential positive micro-electrode for asymmetric micro-supercapacitors. Furthermore, our research also underscores the critical importance of homogeneity mapping to ensure reproducibility and large-scale efficiency, enhancing the Technology Readiness Level (TRL) in microelectronics processes, and paving the way for a successful transition of MSC technology from the laboratory to industry.

  • Directeur(s) de thèse : Roussel, Pascal - Lethien, Christophe
  • Président de jury : Matei Ghimbeu, Camelia
  • Rapporteur(s) : Barnabe, Antoine - Demourgues-Guerlou, Liliane
  • Laboratoire : UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide - Institut d'Electronique, de Microélectronique et de Nanotechnologie
  • École doctorale : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)

AUTEUR

  • Jrondi, Aiman
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