• Langue : Français
• Discipline : Chimie organique, minérale, industrielle
• Identifiant : 2023ULILR041
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 25/10/2023

Résumé en langue originale

La fermeture du cycle du combustible nucléaire sur le long terme implique de passer du mono-recyclage au multi-recyclage des combustibles usés. Cette transformation des activités du cycle du combustible soulève de nombreuses questions, à commencer par la dégradation de l'isotopie du plutonium contenu dans les assemblages MOx usés. Elle ne va cesser d'augmenter et la teneur en 238Pu sera de plus en plus importante avec comme conséquence directe des effets de radiolyse accrus de l'AZB, porogène utilisé dans le procédé de fabrication MIMAS. Cette dégradation va engendrer un gonflement des pastilles crues et sera rédhibitoire à leur densification pour des temps de stockage longs. L'objectif de la thèse était de proposer un alternatif au porogène actuel gardant les mêmes effets que l'AZB mais étant plus résistant à l'irradiation. Les travaux de thèse se sont orientés vers l'élaboration de microsphères creuses. La porosité sera créée par dissolution sélectives de billes de polystyrène insérées à l'intérieur des microsphères afin d'obtenir des pores fermés à l'issue du traitement thermique. Pour cela, la méthode de gélation interne a été choisie pour former des microsphères. Leur diamètre sera contrôlé via un injecteur piézoélectrique permettant d'obtenir une gamme très large de taille, à l'échelle micrométrique. Les performances de ces microsphères ont d'abord été évaluées à partir de deux simulants non radioactifs: le nitrate de cérium (III) et le nitrate double d'ammonium et de cérium (IV). Ces premières études ont eu pour but de démontrer la faisabilité du concept de microsphères creuses et permettre une meilleure compréhension des mécanismes de synthèse avant sa transposition réussie à l'uranium.

Résumé traduit

Closing the nuclear fuel cycle in the long term means moving from single to multi-recycling of spent fuel. This transformation of fuel cycle activities raises many questions, starting with the degradation of the plutonium isotopy contained in spent MOx assemblies. This will continue to increase, and the 238Pu content will become ever higher, with the direct consequence of increased radiolysis of AZB, the pore-former used in the MIMAS manufacturing process. This degradation will cause the raw pellets to swell, making them unsuitable for densification over long storage periods. The aim of the thesis was to propose an alternative to the current porogen that would retain the same effects as AZB but be more resistant to irradiation. The thesis work focused in the development of hollow microspheres. Porosity will be created by selective dissolution of PS beads inserted inside the microspheres to obtain closed pores after treatment. For this purpose, the internal gelation method has been chosen to form microspheres. Their diameter will be controlled via a piezoelectric injector, enabling a very wide range of sizes to be obtained on the micrometric scale. The performance of these microspheres was first assessed using two non-radioactive simulants: cerium nitrate (III) and double ammonium cerium nitrate (IV). The aim of these initial studies was to demonstrate the feasibility of the hollow microsphere concept and provide a better understanding of the synthesis mechanisms prior to its successful transposition to uranium.