Note ABES Elaboration, caractérisation et mesure d'activité catalytique et/ou photocatalytique sur des matériaux oxydes binaires et/ou ternaires Elaboration, characterization and catalytic and/or photocatalytic properties of binary and ternary oxide materials Méthane – Reformage à sec Oxydes doubles lamellaires métalliques Catalysis Reforming Oxides Hydrotalcite Double layered hydroxides Reformage catalytique Catalyseurs métalliques Hydrotalcite Hydroxydes doubles lamellaires Des catalyseurs type oxyde double lamellaire (ODL) bimétalliques (NiM (M = Cr, Fe), ZnM (M = Cr, Fe)) et trimétalique (NiZnM (M=Cr, Fe)) de compositions nominales de Ni/M = 2 ou 3 et Ni+Zn/Fe et Ni+Zn/Cr = 3, respectivement, ont été élaborés à partir des hydroxydes double lamellaire (HDL) via la méthode de coprécipitation. La structure, la texture la réductibilité des catalyseurs obtenus ont été suivies par plusieurs techniques physico-chimiques: DRX, Raman, BET, XPS, TPR et MEB-EDX. Les propriétés catalytiques ont été évaluées dans la réaction de reformage à sec du méthane (CH4 + CO2 à 2H2 + 2CO). L'étude structurale par DRX et Raman montre que la structure hydrotalcite était présente à température ambiante et stable jusqu'à 250 °C. L'espace intercalaire a diminué lorsque la température a augmenté, avec un paramètre de réseau et espace intercalaire de 3,018 Å et 7,017 Å, respectivement. Les solides se décomposent complètement en oxyde après calcination à 500 °C. Des phases NiO, ZnO et spinelle (NiM2O4 et ZnM2O4 M = Cr ou Fe) ont été observées dans le NiM, Zn (M = Cr, Fe) et Cr2O3 ont été détectés pour les formulations à base du chrome. Les catalyseurs NiFe et ZnFe montrent une faible activité dans la réaction DRM et ce dans tout le domaine de température étudié. En revanche, les systèmes contenants du Cr ont révélé des conversions intéressantes de CH4 et de CO2 et une excellente sélectivité de H2 à basse température de réaction. Les conversions de CH4 et de CO2 de 18 à 20 % avec H2/CO d'environ 0,7 à des températures aussi basses que 500 °C, mais un comportement transitoire et une désactivation ont été observés à des températures plus élevées ou à de longs temps de réaction. La séquence a été attribuée à la stabilisation des particules métalliques Ni formées pendant la réduction de la phase NiO en raison de la présence de NiCr2O4, ouvrant la voie à l'utilisation de ces matériaux dans processus périodiques ou en boucle pour le reformage du méthane à basse température. Bimetallic (NiM (M=Cr, Fe), ZnM (M=Cr, Fe)) and trimetallic (NiZnM (M=Cr, Fe)) double lamellar oxide (DLO) catalysts with nominal compositions of Ni/M = 2 or 3 and Ni+Zn/Fe and Ni+Zn/Cr = 3, respectively, were prepared from the double lamellar hydroxides (DLH) using the co-precipitation method. The structure, texture and reducibility of the obtained catalysts were monitored by several physicochemical techniques: XRD, Raman, BET, XPS, TPR and SEM-EDX. The catalytic properties were evaluated for the dry reforming of methane reaction (CH4 + CO2 à 2H2 + 2CO). The structural study by XRD and Raman shows that the hydrotalcite structure was present at room temperature and stable up to 250 °C. The interspaces decreased as the temperature increased, with a lattice parameter and interspaces of 3.018 Å and 7.017 Å, respectively. The solids decompose completely into oxide after calcination at 500 °C. NiO, ZnO and spinel phases (NiM2O4 and ZnM2O4 M = Cr or Fe) were observed in NiM, Zn (M = Cr, Fe) and Cr2O3 were detected for chromium formulations. The NiFe and ZnFe catalysts show low activity in the DRM reaction over the entire temperature range studied. In contrast, the Cr-containing systems showed interesting CH4 and CO2 conversions and excellent H2 selectivity at low reaction temperatures. CH4 and CO2 conversions of 18-20% with H2/CO of about 0.7 at temperatures as low as 500°C, but transient behavior and deactivation were observed at higher temperatures or at long reaction times. The sequence was attributed to the stabilization of Ni metal particles formed during the reduction of the NiO phase due to the presence of NiCr2O4, paving the way for the use of these materials in periodic or looping processes for low temperature methane reforming. Electronic Thesis or Dissertation Text fr PDF 6969238 https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/EDSMRE/2023/2023ULILR032.pdf https://theses.hal.science/tel-04433512 https://theses.hal.science/tel-04433512 https://theses.hal.science/tel-04433512 https://theses.hal.science/tel-04433512 https://theses.fr/2023ULILR032/abes https://theses.hal.science/tel-04433512 https://theses.hal.science/tel-04433512 https://theses.hal.science/tel-04433512 Hallassi Manel Hallassi 1985-02-09 DZ 27444500X https://theses.fr/2023ULILR032 2023ULILR032 https://doi.org/10.70675/6fbde7e5zdd06z472cz9c27z1057298789a6 2023-07-03 Chimie théorique, physique, analytique Université de Lille (2022-....) 259265152 Université 20 août 1955 - Skikda (Algérie) MADS_ETABLISSEMENT_DE_COTUTELLE_1 257632565 Doctorat Docteur es non oui Löfberg Axel MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 149911025 Benrabaa Rafik MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 274442639 Benhamidache Chahrazed MADS_PRESIDENT_DU_JURY 274443295 Belhocine Youghorta MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 274444585 Massiani Pascale MADS_MEMBRE_DU_JURY_2 089307763 Virginie Mirella MADS_MEMBRE_DU_JURY_3 156236389 Meddour-Boukhobza Laâldja MADS_RAPPORTEUR_1 274443694 Da Costa Patrick MADS_RAPPORTEUR_2 129370789 École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 148937330 UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 3209 161608809 ddc:540 Université 20 août 1955 - Skikda (Algérie) Löfberg Axel Benrabaa Rafik Benhamidache Chahrazed Belhocine Youghorta Massiani Pascale Virginie Mirella Meddour-Boukhobza Laâldja Da Costa Patrick École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord) UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide PDF 6969238