• Langue : Anglais
• Discipline : Chimie théorique, physique, analytique
• Identifiant : 2023ULILR019
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 24/04/2023

Résumé en langue originale

Considéré comme une découverte majeure du 20ème siècle, et maintenant nécessaire pour alimenter près de 70% de la population mondiale, l'ammoniac et son procédé de synthèse ont été et seront toujours un sujet d'étude majeur de la recherche académique. Environ 150 millions de tonnes d'ammoniac sont produites chaque année, ce qui en fait le deuxième produit chimique le plus fabriqué au monde. Alors que 80 % de la production d'ammoniac est utilisée pour l'industrie des engrais, de nombreuses autres filières industrielles dépendent du NH3 qui est nécessaire à la fabrication nombreux produits (explosifs, certains plastiques et produits chimiques, certains produits pharmaceutiques). Des travaux récents mettent également en avant l'ammoniac pour des applications de stockage d'énergie, en raison de son potentiel en tant que molécule sans carbone transporteur d'hydrogène. La nécessité d'une synthèse efficace de l'ammoniac à basse pression et décentralisée devient donc pressante. De nombreuses études récentes proposent de nouveaux catalyseurs fonctionnant dans des conditions douces de synthèse, en utilisant diverses approches telles que l'électrosynthèse, la photocatalyse, la catalyse assistée par plasma comme alternative à la catalyse thermique traditionnelle. Les matériaux à base de molybdène se sont révélés particulièrement efficaces pour cette application. L'attrait pour le molybdène réside dans le fait que les catalyseurs peuvent être synthétisés sous forme de carbures ou de nitrures, sans oublier son exceptionnelle polyvalence chimique avec des états d'oxydation allant de (-II) à (VI). Dans ce travail, nous avons étudié les propriétés de catalyseurs à base de Mo pour la synthèse de l'ammoniac à pression atmosphérique. Les matériaux synthétisés ont été caractérisés par différentes techniques (XRD, SAXS, physisorption de N2, analyse CHNS, ICP, TEM, SEM, XPS, EPR, NMR, TGA-DSC, TPR, H2-TPD), ce qui a permis d'évaluer l'impact de la taille des particules et de la nature des matériaux sur les performances des catalyseurs.

Résumé traduit

Considered as a major discovery of the 20th century, and now needed to supply nearly 70% of the world population, ammonia and its synthesis process have been and will continue to be a major focus of academic research. About 150 million tons of ammonia are produced each year, making it the second most manufactured chemical in the world. While 80% of ammonia production is used in the fertilizer industry, many other industries rely on NH3 for the manufacture of many products (explosives, some plastics and chemicals, some pharmaceuticals). Recent works have highlighted ammonia for energy storage applications, due to its potential as a carbon-free molecule that hydrogen storage. The need for efficient low-pressure and decentralized ammonia synthesis is therefore becoming urgent. Many recent studies propose new catalysts operating under mild synthesis conditions, using various approaches such as electrosynthesis, photocatalysis, plasma-assisted catalysis as alternatives to traditional thermal catalysis. Molybdenum-based materials have proven to be particularly effective for this application. The interest for molybdenum lies in the fact that catalysts can be synthesized as carbides or nitrides, in addition to its exceptional chemical versatility with oxidation states ranging from (-II) to (VI). In this work, we studied the properties of Mo-based catalysts for the synthesis of ammonia at atmospheric pressure. The synthesized materials were characterized by different techniques (XRD, SAXS, N2 physisorption, CHNS, ICP, TEM, SEM, XPS, EPR, NMR, TGA-DSC, TPR, H2-TPD), which allowed us to evaluate the impact of particle size and material structure on the catalyst performances.