• Langue : Anglais
• Discipline : Génie civil
• Identifiant : 2023ULILN035
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 27/11/2023

Résumé en langue originale

Améliorer la durée de vie de la pâte de ciment constitue un enjeu important dans le secteur de construction. Des recherches expérimentales indiquent que le revêtement de surface, agissant comme une barrière physique, est un moyen efficace d'améliorer la durabilité des matériaux en évitant la pénétration de l'eau ou de substances dangereuses. En raison des limites de l'observation expérimentale, il est important d'approfondir les études au niveau atomique pour comprendre le mécanisme à l'origine du comportement hydrophobe de la surface du ciment modifiée avec un traitement de nano-revêtement.Par conséquent, cette thèse adopte une étude à l'échelle nanométrique pour comprendre et contrôler le processus de nano-revêtement afin de concevoir une surface hydrophobe imperméable de silicate de calcium hydraté (CSH) grâce au nano-revêtement par un film d'époxy et de caoutchouc dans un environnement agressif. À cette fin, des simulations de dynamique moléculaire (MD) basées sur une combinaison potentielle d'un champ de force général (CLAYFF) et du champ de force à valence constante (CVFF) ont été utilisées pour représenter les interactions interatomiques entre le CSH et les films époxy ou en caoutchouc. Un modèle réaliste a été utilisé pour représenter la nanostructure CSH.La thèse est consacrée, dans un premier temps, à étudier en profondeur les propriétés de surface hydratée de la pâte CSH afin de bien comprendre la nature hydrophile de la surface (001) de CSH. Ensuite, une étude approfondie a été réalisée sur l'interaction interfaciale et les propriétés d'adhésion entre le nano-revêtement de résines époxy et la surface CSH. Pour cela, nous utilisons l'éther diglycidylique du bisphénol A (DGEBA) comme monomère époxy et la m-phénylènediamine (MPD) comme durcisseur. Par la suite, une analyse approfondie du processus de nano-revêtement de caoutchouc hydrophobe sur une surface CSH est explorée. Quatre types de caoutchouc sont utilisés, comme le TPI (1,4-trans-Polyisoprène), le CPI (1,4-cis-Polyisoprène), le TPB (1,4-trans-Polybutadiène) et le CPB (1,4-cis-Polyisoprène). Polybutadiène). Enfin, le présent travail s'intéresse à l'analyse du processus de détérioration de l'interface entre les films de époxy/caoutchouc et la surface de CSH dans un environnement agressif, comme l'eau salée (4% en poids de NaCl).Les résultats obtenus indiquent que l'énergie de surface des CSH recouverts de films d'époxy et de caoutchouc est considérablement réduite et sa valeur est de 33.7 mJ/m2 à 48.4 mJ/m2. Ceci réduit considérablement le caractère hydrophile de la surface du CSH. L'angle de contact moyen entre la nano-gouttelette d'eau et la surface CSH recouverte de caoutchouc se situe entre 92.85° et 98.11°. L'adhésion interfaciale calculée entre les revêtements organiques (époxy et caoutchouc) et le CSH est comprise entre 49.42 mJ/m2 et 102.81 mJ/m2. De plus, les résultats montrent que la m-phénylènediamine (MPD) améliorerait considérablement l'efficacité du nano-revêtement époxy. Concernant le nano-revêtement de caoutchouc, on constate que le processus de revêtement avec du TPI (1,4-trans-Polyisoprène) et du CPB (1,4-cis-Polybutadiène) améliorera efficacement l'imperméabilité de la pâte CSH. Dans des conditions agressives, le nano-revêtement partiel par l'époxy se détache de manière plus déformée dans une solution à 4 % en poids de NaCl en raison des ions chlore qui sont responsables de l'attaque de la surface CSH. Un nano-revêtement de caoutchouc continu et bien réparti est capable de rendre le CSH imperméable dans des environnements difficiles, ouvrant la voie à un avenir prometteur pour les matériaux cimentaires durables.La thèse de doctorat conclut la faisabilité et la fiabilité du nano-revêtement par un film en caoutchouc pour prévenir la détérioration interfaciale des surfaces CSH dans un environnement agressif et pour améliorer l'imperméabilité de la surface CSH nano-revêtue pour des matériaux cimentaires plus durables.

Résumé traduit

Improving the life-time of cement paste is a significant challenge in construction sector. Surface treatment approaches, such as surface coating, surface pore sealing, and surface impregnation, have been playing a significant role to improve the durability of cement-based structures especially in preventing surface deterioration and damage. Experimental investigations indicate that surface coating, acting as a physical barrier, is an effective way for enhancing the durability of materials by avoiding the penetration either of water or hazards substances. Due to the experimental observation limitations, there is an urgency need to deeper delve the atomic level to understand the mechanism behind the success hydrophobic behavior of cement surface modified with a nano-coating treatment.Therefore, this dissertation adopts a nano-scale level study to understand and control the nano-coating process to engineer an impermeable hydrophobic Calcium-Silicate-Hydrate (CSH) surface through nano-coating of epoxy and rubber films under aggressive environment. To this end, Molecular Dynamics (MD) simulations based on a combination potential of a general force field (CLAYFF) and the consistent-valence force field (CVFF) have been employed to represent the interatomic interactions between CSH and epoxy or rubber films. A developed realistic model has been used to represent the CSH nanostructure.The thesis is dedicated, first, to study deeply the hydrated surface properties of CSH paste in order to thoroughly understand the hydrophilic nature of the (001) CSH surface. Then, a fully investigation has been performed on the interfacial interaction and adhesion properties between epoxy resins nano-coating and CSH surface. For that, we use diglycidyl ether of bisphenol A (DGEBA) as epoxy monomer and m-phenylenediamine (MPD) as hardener. Thereafter, an in-depth analysis of a hydrophobic rubber nano-coating process onto CSH surface is explored. Four types of rubber are employed, as TPI (1,4-trans-Polyisoprene), CPI (1,4-cis-Polyisoprene), TPB (1,4-trans-Polybutadiene), and CPB (1,4-cis-Polybutadiene). Finally, the present work is devoted to analyze the interfacial deterioration process between epoxy/rubber nano-coating of CSH surfaces under aggressive environment, like a salty water (4 wt.% of NaCl).Results obtained indicate that epoxy and rubber coated CSH surface energy are drastically dropped to the range of 33.7 mJ/m2- 48.4 mJ/m2, which extremely reduces the hydrophilicity of the CSH surface. The averaged contact angle between water-nanodroplet and rubber coated CSH surface is found in range of 92.85° and 98.11°. The calculated interfacial adhesion between organic-coatings (epoxy and rubber) and CSH is in range of 49.42 mJ/m2 to 102.81 mJ/m2. Additionally, m-phenylenediamine (MPD) would highly improve the epoxy nano-coating efficiency. Regarding rubber nano-coating, it is found that coating process with TPI (1,4-trans-Polyisoprene) and CPB (1,4-cis-Polybutadiene) than CPI (1,4-cis-Polyisoprene) and TPB (1,4-trans-Polybutadiene) will enhance efficiently the impermeability of CSH paste. Under aggressive conditions, non-fully epoxy nano-coating is detached more distorted in 4 wt.% of NaCl solution due to the chlorine ions, which are responsible to attack the CSH surface. A continuous well-distributed rubber nano-coating is capable to make CSH impermeable under harsh environment leading to a promising future for sustainable cementitious materials.The doctoral thesis concludes the feasibility and reliability of nano-coating by rubber film to prevent the interfacial deterioration of CSH surfaces in aggressive environment and to improve the impermeability of nano-coated CSH surfaces for more durable cementitious materials.