• Langue : Anglais
• Discipline : Chimie des matériaux
• Identifiant : 2022ULILR084
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 21/12/2022

Résumé en langue originale

Cette thèse de doctorat se concentre sur le développement et la caractérisation de matériaux polymères stimuli-réactifs intelligents basés sur la combinaison de polymères avec des interactions supramoléculaires hôte-guide. En raison de leur capacité à répondre de manière prédéterminée à un déclencheur externe, tel que la température, le pH, la lumière ou un signal électrique, l'intérêt pour les polymères sensibles aux stimuli n'a cessé de croître au cours des dernières décennies. Cependant, le développement d'un système macromoléculaire capable de répondre de manière synergique à de multiples signaux pour imiter la nature reste un domaine de recherche très difficile. Dans cette thèse, nous nous sommes concentrés sur la création de matériaux polymères thermo- et pH-réactifs avec des propriétés supramoléculaires pour une interaction hôte-invité visant à utiliser les entités hôtes qui peuvent être libérées et/ou induire un changement de propriétés.Le chapitre 2 se concentrera sur un système copolymère, basé sur le N-isopropylacrylamide (NIPAm) et l'acide acrylique (AA), pour lequel la température du point de trouble (Tcp) sera étudiée en fonction du pH et de la présence de sels organiques. Dans le chapitre 3, nous utiliserons un dérivé du polymère précédemment étudié, mais contenant une unité de reconnaissance supramoléculaire : les naphtalènes (Napht). La présence des fragments Napht permettra l'association hôte-invité avec l'hôte supramoléculaire BBox, conduisant à une modification des propriétés du polymère en fonction de la concentration de l'hôte, du pH et de la température. Dans l'étape suivante, au chapitre 4, nous avons fait évoluer ce système polymère 2D en un hydrogel 3D, contenant des fragments de NIPAm, AA et Napht. Le gonflement, la transition de phase en volume et la capacité du matériau à maintenir ou à rompre l'interaction hôte-invité ont été étudiés à différents pH et températures. Enfin, le dernier chapitre traite d'un nouvel hôte supramoléculaire : la Red Box. Cet analogue de la BBox précédemment étudiée a été associé à des polymères thermosensibles pour favoriser, pour la première fois rapportée dans la littérature, la dissociation de complexes hôte-guide à base de Red Box.

Résumé traduit

This PhD thesis focuses on the development and the characterization of smart stimuli-responsive polymeric materials based on combining polymers with supramolecular host-guest interactions. Due to their capacity to respond to an external trigger, such as temperature, pH, light, or electrical signal, in a predetermined fashion, interest in stimuli-responsive polymers has steadily grown over the past decades. However, developing a macromolecular system able to respond in a synergistic fashion to multiple signals to mimic nature is still a very challenging research field. In this thesis, we focused on the creation of dual thermo- and pH-responsive polymeric materials with supramolecular properties for host-guest interaction aiming to utilize the host entities that can be released and/or induce a change in properties.Chapter 2 will focus on a copolymer system, based on N-isopropylacrylamide (NIPAm) and Acrylic acid (AA), for which the Cloud Point temperature (Tcp) will be studied regarding the pH and the presence of organic salts. In Chapter 3, we will use a derivative from the previously studied polymer, but containing a supramolecular recognition unit: naphthalenes (Napht). The presence of the Napht moieties will allow the host-guest association with the supramolecular host BBox, leading to a modification of the polymer's properties depending on the concentration of the host, the pH, and the temperature. In the next step, in chapter 4, we evolved this 2D polymeric system into a 3D hydrogel, containing NIPAm, AA, and Napht moieties. The swelling, the volume phase transition, and the ability of the material to maintain or break the host-guest interaction were studied at various pH, and temperatures. Finally, the last chapter deals with a new supramolecular host: the Red Box. This analog from the previously studied BBox was associated with thermoresponsive polymers to promote, for the first time reported in the literature, the dissociation of host-guest complexes based on Red Box.