• Langue : Anglais
• Discipline : Chimie organique, minérale, industrielle
• Identifiant : 2021LILUR029
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 23/09/2021

Résumé en langue originale

L'épuisement des ressources fossiles et les préoccupations environnementales croissantes encouragent la production de produits chimiques et de carburants durables à partir des ressources de la biomasse et du CO2. L'objectif fondamental de ce projet de recherche concerne la conception d'un nouveau système de catalyseur micellaire à un seul atome. Les catalyseurs sont classiquement classés en homogènes et hétérogènes. Les catalyseurs homogènes offrent une efficacité élevée, liée à une utilisation maximale des métaux et des sites actifs hautement accessibles, et une sélectivité élevée, en raison de la structure similaire du site actif. Cependant, les catalyseurs homogènes souffrent souvent d'une faible stabilité et d'une mauvaise recyclabilité. Au contraire, les catalyseurs hétérogènes présentent une stabilité et une recyclabilité excellentes, mais leur utilisation et sélectivités en métal actif sont généralement faibles. Les catalyseurs mono-atomes (SAC) sont une famille émergente de matériaux qui combinent les meilleurs avantages des catalyseurs homogènes et hétérogènes. Les SAC affichent une utilisation atomique d'environ 100%, une stabilité relativement élevée et une séparation facile du milieu réactionnel. Cependant, il existe plusieurs inconvénients associés à l'utilisation / la synthèse de catalyseurs à un seul atome: la plupart des procédures de synthèse pour les SAC nécessitent l'utilisation de ligands jetables coûteux et d'équipements et de techniques hautement spécialisés qui entravent leur production et leur applicabilité à grande échelle. Un SAC micellaire solide a été développé dans le cadre de ce projet par l'incorporation d'atomes métalliques dans les parois du MCM-41, stabilisé par un tensioactif cétyltriméthylammonium (CTA +). Le procédé est très simple et peu coûteux à synthétiser car il ne nécessite pas l'ajout de ligands coûteux ou de techniques d'atmosphère inerte.

Résumé traduit

The depletion of fossil resources and increasing environmental concerns encourage the production of sustainable chemicals and fuels from biomass resources and CO2. The fundamental target of this research project deals with the design of a novel single atom micellar catalyst system. Catalysts are conventionally classified into homogeneous and heterogeneous. Homogeneous catalysts offer high efficiency, related to maximal metal utilization and highly accessible active sites, and high selectivity, due to the similar active site's structure. However, homogeneous catalysts often suffer from low stability and poor recyclability. On the contrary, heterogeneous catalysts exhibit excellent stability and recyclability, yet their active metal utilization and selectivities are typically low. Single-atom catalysts (SACs) are an emerging family of materials that combine the best advantages of homogeneous and heterogeneous catalysts. SACs display approximately 100% atomic utilization, relatively high stability, and easy separation from the reaction media. However, there are several drawbacks associated with the use/synthesis of single-atom catalysts: most synthetic procedures for SACs require the use of expensive throw-away ligands and highly specialized equipment and techniques that hinder their scale-up production and applicability. A solid micellar SAC has been developed in the framework of this project by the incorporation of metal atoms into the walls of MCM-41, stabilized by a Cetyltrimethylammonium (CTA+) surfactant. The method is very simple and cheap to synthesize since it does not require the addition of expensive ligands or inert atmosphere techniques.