Titre original :

Preparation of Tubular Alumina-based membranes incorporated with Coal-Fly-Ash and application as support to ZSM-5 membranes

Titre traduit :

Préparation de membranes tubulaires à base d'alumine incorporées avec des cendres volantes de charbon et application comme support aux membranes ZSM-5

Mots-clés en français :
  • Membranes céramiques

  • Membranes (technologie)
  • Matériaux céramiques
  • Cendres volantes
  • Alumine
  • Zéolites
  • Coulée par centrifugation
  • Réacteurs à membrane
Mots-clés en anglais :
  • Ceramic membrane
  • Coal Fly Ash
  • ZSM-5
  • Centrifugal casting

  • Langue : Anglais
  • Discipline : Chimie des matériaux
  • Identifiant : 2021LILUR016
  • Type de thèse : Doctorat
  • Date de soutenance : 14/04/2021

Résumé en langue originale

Les membranes synthétiques sont de plus en plus utilisées dans différentes applications pour la concentration, le fractionnement et la purification efficace des composants présents dans les solutions, ainsi que dans les mélanges de liquides ou de gaz. Les membranes céramiques ont un grand potentiel par rapport aux membranes polymères pour des applications à haute température, à haute pression et dans des environnements agressifs. Cependant, la préparation des membranes céramiques est coûteuse. La cendre volante de charbon (CVC) est un sous-produit de la combustion du charbon dont les qualités structurelles, principalement composées d'oxydes de silice et d'alumine, sont une matière première appropriée et peu coûteuse pour l'ajout de membranes céramiques. Ainsi, l'objectif principal de ce travail est de préparer et de caractériser des membranes tubulaires à base d'alumine incorporées avec la CVC, sans additif et sans liant, en utilisant la méthode de coulée centrifuge. En outre, ce travail vise à utiliser ces membranes céramiques comme support pour les zéolithes ZSM-5 préparées sans utiliser d'agents organiques directeurs de structure pour une application dans les procédés catalytiques.La méthode de coulée par centrifugation avec rotation du moule à grande vitesse a produit des membranes asymétriques de morphologies différentes sur les surfaces intérieures et extérieures des tubes. La fraction élevée de CVC dans les membranes a entraîné des niveaux de porosité et une perméabilité à l'eau plus élevés, accompagnés d'une diminution de la résistance mécanique et du retrait linéaire. De plus, le flux de perméat observé était compris entre 116 et 370 L m-2 h-1 bar-1, et la rétention pour la solution d'amidon de maïs était supérieure à 99 % pour toutes les membranes. Pour tester le dépôt zéolitique sur ces tubes, la synthèse de la zéolite ZSM-5 a été réalisée avec un rapport théorique Si/Al de 50. Les membranes de la zéolite ZSM-5 ont pu être synthétisées avec succès sur les tubes en utilisant la méthode d'ensemencement suivie de la synthèse hydrothermale directe. Les matériaux préparés ont été caractérisés par la diffraction des rayons X, la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier et la microscopie électronique à balayage et ont été testés pour la séparation des composés organiques et la réaction d'isomérisation du xylène. Les membranes céramiques à base de CVC ont montré une application potentielle pour le traitement des eaux usées et peuvent être utilisées comme support de couches sélectives comme la zéolite ZSM-5.

Résumé traduit

Synthetic membranes are increasingly used in different applications for the concentration, fractionation, and efficient purification of components present in solutions and mixtures of liquids or gases. Ceramic membranes have a large potential over the polymeric ones for applications at high temperature, pressure, and in aggressive environments. However, the preparation of ceramic membranes is expensive. The coal fly ash (CFA) is a burning coal by-product with structural qualities, mainly composed of silica and alumina oxides, being an appropriate and inexpensive raw material for ceramic membrane addition. Thus, the main objective of this work is to prepare and characterize tubular alumina-based membranes incorporated with CFA, without additive and binder-free, using the centrifugal casting method. In addition, this work aims to use these ceramic membranes as support for the ZSM-5 zeolites prepared without using organic structure-directing-agents for application in catalytic processes.The centrifugal casting method with high-speed mold rotation has produced asymmetric membranes with different morphologies at the inner and outer surfaces of the tubes. High CFA fraction in the membranes resulted in higher porosity levels and water permeability, accompanied by a decrease in mechanical strength and in linear shrinkage. Moreover, the observed permeate flux was in the range between 116 and 370 L m-2 h-1 bar-1, and the retention for the cornstarch solution was above 99 % for all the membranes. To test the zeolitic deposition on these tubes, the synthesis of the ZSM-5 zeolite was performed with a theoretical Si/Al ratio of 50. The ZSM-5 zeolite membranes could be successfully synthesized on the tubes using the seeding method followed by the direct hydrothermal synthesis. The prepared materials were characterized by X-ray diffraction, Fourier transform infrared spectroscopy and scanning electron microscopy and tested for separation of organic compounds and xylene isomerization reaction. The ceramic membranes CFA-based showed potential application for wastewater treatment and can be used as support to selective layer coatings as the ZSM-5 zeolite.

  • Directeur(s) de thèse : Khodakov, Andrei - Marcilio, Nilson Romeu
  • Président de jury : Louis, Benoît
  • Membre(s) de jury : Tessaro, Isabel Cristina - Damaris-Pollo, Liliane
  • Rapporteur(s) : Louis, Benoît - Di Luccio, Marco
  • Laboratoire : UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide - Unité de Catalyse et Chimie du Solide - UMR 8181 / UCCS
  • École doctorale : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)

AUTEUR

  • Rodrigues de la Rocha, Melissa
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