Titre original :

Impact de l’hydrogène sur la formation des particules de suies et leurs précurseurs gazeux dans les flammes

Titre traduit :

Impact of hydrogen on formation of soot particles and their gaseous precursors in flames

Mots-clés en français :
  • Flammes de prémélange

  • Hydrogène (combustible)
  • Méthane
  • Suie
  • Nucléation
  • Composés aromatiques polycycliques
Mots-clés en anglais :
  • Dihydrogen
  • H2

  • Langue : Français
  • Discipline : Energétique, thermique, combustion
  • Identifiant : 2020LILUR046
  • Type de thèse : Doctorat
  • Date de soutenance : 09/11/2020

Résumé en langue originale

Nos besoins énergétiques, qui augmentent de plus de 2 % chaque année à l’échelle mondiale, sont pourvus à près de 80 % par la combustion des combustibles fossiles, potentiellement générateurs de polluants nocifs pour notre santé et notre environnement, comme les particules de suie, et de composés gazeux participant au réchauffement climatique tel que le dioxyde de carbone (CO2). Aussi, afin de répondre à cette demande énergétique croissante tout en essayant d’en limiter les effets négatifs, différentes sources d’énergie alternatives sont aujourd’hui à l’étude. Parmi, ces nouvelles énergies envisagées, l’association du dihydrogène (H2) et du gaz naturel (gaz naturel enrichi par H2-GNEH) apparaît comme une solution alternative crédible tant en terme d’efficacité énergétique que sur le plan environnemental. Le travail qui a été réalisé durant cette thèse s’inscrit dans le cadre spécifique des études visant à caractériser ce type de combustible, c’est-à-dire son efficacité de combustion mais aussi, et plus particulièrement ici, l’impact de H2 en tant qu’additif, sur le processus de combustion du méthane et la formation des émissions polluantes associées. Au cours de ce travail, nous avons ainsi caractérisé l’influence de H2 à la fois sur la formation des espèces gazeuses (aliphatiques et aromatiques) dont certaines potentiellement polluantes et, la formation des espèces particulaires (suies) dans des flammes de prémélange stabilisées à pression atmosphérique pour différentes conditions de richesses. Pour ce faire, un arsenal conséquent de techniques expérimentales a été mis en œuvre afin de permettre notamment la mesure des profils de fractions molaires des espèces gazeuses (C1-C16) et celles des profils de fractions volumiques des particules de suies, ainsi que les distributions en taille des particules formées. Ces mesures ont été réalisées dans des conditions de flammes judicieusement choisies (flammes de nucléation notamment) de manière à mettre à jour des informations pertinentes et novatrices sur le rôle de H2 dans les processus de formation des suies, plus particulièrement sur le processus de nucléation caractérisant la transformation des espèces précurseuses gazeuses, potentiellement des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAPs), en particules de suies solides. Sur la base du large panel de données expérimentales mesurées, nous proposons ainsi une discussion relative à l’impact de la richesse sur la formation des particules de suies dans les flammes de méthane et plus spécifiquement sur le processus de nucléation des particules de suie. Ce travail apparaît d’autant plus crucial que les mécanismes liés au processus de nucléation dans les flammes restent à ce jour toujours très mal connus. Par ailleurs, une partie importante de ce mémoire est consacré à l’analyse de l’impact de l’ajout de H2 sur le processus de formation des suies dans des flammes de méthane. Le travail réalisé dans cette thèse démontre de manière très claire l’influence déterminante de H2 sur la formation des HAPs et des particules de suies, influence qui se révèle intimement dépendant du processus d’ajout de l’hydrogène (addition ou substitution) au mélange des réactifs initiaux CH4/O2/N2.

Résumé traduit

Our energy needs, which increase by more than 2 % each year worldwide, are provided for nearly 80 % by the combustion of fossil fuels, which potentially generate pollutants harmful to our health and environment, such as soot particles, and gaseous compounds contributing to global warming, such as carbon dioxide (CO2). Therefore, in order to meet this growing energy demand while trying to limit its negative effects, different alternative energy sources are now being studied. Among these new energies, the combination of dihydrogen (H2) and natural gas (Hydrogen-enriched natural gas-HENG) appears to be a credible alternative solution both in terms of energy efficiency and compatible with environmental constraints. The work carried out during this thesis is part of the specific framework of studies aimed at characterizing this type of fuel, i.e. its combustion efficiency but also and more particularly here the impact of H2 as an additive, on the methane combustion process and the formation of associated pollutant emissions. During this work, we have thus characterized the influence of H2 both on the formation of gaseous species (aliphatics and aromatics), some of which being potentially majors pollutants and, the formation of particulate species (soot) in rich premix flames stabilized at atmospheric pressure for different conditions of equivalence ratios and mixtures with H2. To do this, a large arsenal of experimental techniques was implemented to allow the measurement of mole fraction profiles of gaseous species (C1-C16) and those of volume fraction profiles of soot particles, as well as the size distributions of the particles formed. These measurements were carried out under carefully chosen flame conditions (nucleation flames in particular) in order to provide relevant and innovative information on the role of H2 in the soot formation process, more particularly on the nucleation process characterizing the transformation of gaseous precursor species, potentially polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), into solid soot particles.On the basis of the large panel of measured experimental data, we thus propose a discussion on the impact of equivalence ratio on the formation of soot particles in methane flames and more specifically on the nucleation process of soot particles. This work appears all the more crucial as the mechanisms related to the nucleation process in flames are still very poorly known.In addition, an important part of this thesis is devoted to the analysis of the impact of the addition of H2 on the process of soot formation in methane flames. The work carried out in this thesis demonstrates very clearly the decisive influence of H2 on the formation of PAHs and soot particles, an influence that proves to be intimately dependent on the process of introducing hydrogen (addition or substitution) to the mixture of the initial CH4/O2/N2 reagents.

  • Directeur(s) de thèse : El Bakali, Abderrahman - Mercier, Xavier
  • Laboratoire : PhysicoChimie des Processus de Combustion et de l’Atmosphère (PC2A)
  • École doctorale : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)

AUTEUR

  • Do, Hong Quan
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