Note ABES Développement d’interfaces électro-plasmoniques innovantes : application dans des réactions d’oxydoréduction Development of electro-plasmonic interfaces : application to different redox reactions Réaction de réduction de l'oxygène Réaction d'évolution de l'oxygène 681.753 Résonance plasmonique de surface Électrocatalyse Eau Oxydation Oxydoréduction Nanocatalyseurs Oxydes de cuivre Nanoparticules d'or Les transformations chimiques assistées par plasmon sont devenues des approches prometteuses pour l’amélioration des réactions électrocatalytiques lentes telles que la réaction de réduction de l'oxygène (ORR) et la réaction d'évolution de l'oxygène (OER). La construction des piles à combustibles et des batteries métal-air de haute qualités, nécessite un processus de transfert à quatre électrons (4 e-), ce dernier est reconnue par sa complexité ce qui le rend comme un obstacle pour L’ORR. Ce– ci s’applique de même à l'oxydation de l'eau. Ainsi, l’amélioration des performances catalytiques et cinétiques de l’ORR et l’OER est très recherchée.Lors de ce travail de thèse, deux différentes stratégies basées sur la génération d'électrons chauds induits par plasmon ont été envisagées pour améliorer les processus électrocatalytiques. La combinaison des propriétés électrochimiques, plasmoniques et catalytiques d’une électrode d’or nanoperforées a permis d'améliorer considérablement la réaction de réduction de l’oxygène (ORR) au milieu basique. L’irradiation par la lumière à 980 nm et 2 W cm-2 conduit à une densité de courant maximale de j = -6,0 A cm-2 à 0,95 V (par rapport au RHE), dans des conditions hydrodynamiques,comparable à ceux du catalyseur commercial Pt/C (40 wt. %), avec une bonne stabilité. L’influence de la longueur d'onde sur cette réaction électrochimique confirme la contribution de l’effet plasmique dans l’activité electrocatalytiques. Dans le cas de l’OER, une électrodes en or modifiées par des nano-hybrides plasmoniques, à base de nanocristaux de Cu2O décorés de nanoparticules d'or, a montré son efficacité dans la transformation de l'eau en oxygène, le comportement electrocatlytique de cette réaction d’oxydation est influencer par la morphologie des nanocristaux de Cu2O. En effet les Cu2O cubiques sont plus efficace que les Cu2O octaédriques pour l'électrocatalyse plasmonique .Dans les meilleurs conditions testés une densité du courant 10 mAcm-2 avec une constante de Tafel de 97mVdec-1 ont été obtenus à une surtension de seulement 200 Mv ont eté obtenue pour la forme cubique. Plasmon-driven chemical transformations have become promising approaches for enhancing sluggish electrocatalytic reactions such as the oxygen reduction reaction (ORR) and oxygen evolution reaction (OER). The complex four-electron transfer process taking place in ORR has been recognized as barrier for the construction of high-quality fuel cells and metal-air batteries. The same is true for the oxidation of water. Any improvement in the performance of the ORR and OER kinetics is highly sought after.In this thesis, two different strategies based on the generation of plasmon-induced hot electrons were investigated. In the case of ORR, the intertwined plasmon-catalytic-electrochemical properties of a nanoperforated gold thin film electrodes allowed to significantly enhance the ORR under alkaline conditions. Irradiation with light at 980 nm and 2 W cm-2 resulted in maximal current densities of j = -6.0 A cm-2 at 0.95 V vs. RHE, under hydrodynamic conditions, comparable to that of commercial Pt/C (40 wt. %) catalysts, with good long-term stability. The wavelength-dependent electrochemical reduction confirmed that the hot carriers formed during plasmon decay are responsible for the improved electrocatalytic performance. In the case of OER, a gold electrode modified with plasmonic nanohybrids based on gold nanoparticle decorated Cu2O nanocrystals efficiently enhanced the transformation of water to oxygen. It could be shown that the morphology of Cu2O nanocrystals has a strong influence on the electrocatalytic behaviour for OER in basic medium, with cubic Cu2O being more efficient for plasmon-enhanced electrocatalysis than octahedral Cu2O : 10 mAcm-2 with a Tafel constant 97mVdec-1 were achieved at overpotential of only 200 mV. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 5847643 https://pepite-depot.univ-lille.fr/ToutIDP/EDSPI/2020/2020LILUI073.pdf Nait Saada Tamazouzt Nait Saada 1993-03-26 DZ 256182027 https://theses.fr/2020LILUI073 2020LILUI073 https://doi.org/10.70675/cc699cdaz64abz4e78z8594z7b33510427b6 2020-12-15 Micro-nanosystèmes et capteurs Université de Lille (2018-2021) 223446556 Université Mouloud Mammeri (Tizi-Ouzou, Algérie) MADS_ETABLISSEMENT_DE_COTUTELLE_1 168046369 Doctorat Docteur es non oui Szunerits Sabine MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 097506362 Meziane Dalila MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 256181942 Szunerits Sabine MADS_PRESIDENT_DU_JURY 097506362 Sam Sabrina MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 Guénin Erwann MADS_MEMBRE_DU_JURY_2 18642356X Hamadou Lamia MADS_MEMBRE_DU_JURY_3 Boukherroub Rabah MADS_MEMBRE_DU_JURY_4 139279474 Szunerits Sabine MADS_MEMBRE_DU_JURY_5 097506362 Sam Sabrina MADS_RAPPORTEUR_1 École doctorale Sciences pour l'ingénieur (Lille ; 1992-2021) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 147297028 Institut d'Electronique, de Microélectronique et de Nanotechnologie MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 138736421 ddc:680 Université Mouloud Mammeri (Tizi-Ouzou, Algérie) Szunerits Sabine Meziane Dalila Szunerits Sabine Sam Sabrina Guénin Erwann Hamadou Lamia Boukherroub Rabah Szunerits Sabine Sam Sabrina École doctorale Sciences pour l'ingénieur (Lille) Institut d'électronique, de microélectronique et de nanotechnologie (1992-....) 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