• Langue : Anglais
• Discipline : Molécules et matière condensée
• Identifiant : 2019LILUR072
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 19/12/2019

Résumé en langue originale

Le post-traitement catalytique des gaz d’échappement des moteurs à essence nécessite la conversion simultanée de CO,NO et des hydrocarbures. Ce procédé est connu sous le nom de catalyse trois voies (TWC). Les matériaux à base de perovskites comme LaFeO3, décrits comme des supports "intelligents", sont considérés comme des candidats potentiels dans la recherche d’alternatives aux catalyseurs trois voies classiques, dans un contexte de réduction de leur teneur en métaux nobles. Ces catalyseurs massiques présentent en surface une composition souvent différente de leur formule chimique, qui caractérise ces matériaux dans leur volume. Etant donné que, en catalyse hétérogène, la surface est déterminante pour les performances catalytiques, il est impératif de mieux comprendre les caractéristiques de la surface, en particulier dans des conditions aux plus proches de celles de la réaction. Ainsi, des catalyseurs modèles plans à base de LaFeO3,imitant les catalyseurs conventionnels sous forme de poudre, ont été étudiés en combinant des techniques avancées d’analyses de surface comme XPS, LEIS et ToF-SIMS pour étudier les variations de surface à différentes échelles de profondeur. De plus, le comportement des catalyseurs a été étudié sous atmosphère CO par NAP-XPS et GI-XANES. Cette méthodologie a permis de révéler qu’une composition déficitaire en La induit dans la structure permet d’améliorer les performances catalytiques grâce à un effet d’interface entre la perovskite et une phase minoritaire d’oxyde de fer. En outre, les différents modes de fonctionnement catalytiques de poudre de pérovskites substituées au Cu ou Mn ont été déterminés par spectroscopie Raman in situ et operando.

Résumé traduit

The catalytic after-treatment of exhaust gases from gasoline engines requires simultaneous abatement of CO, NO and hydrocarbons and is commonly called three-way catalysis (TWC). Perovskites based materials like LaFeO3, regarded as intelligent supports, are being considered as potential candidates as alternative TWC in context of reducing noble metal content. Such bulk catalysts often demonstrate variable surface compositions in comparison to the bulk. Since surface determines the catalytic performance in heterogeneous catalysis, deeper understanding of the surface characteristics especially under relevant reaction conditions becomes imperative. To this end, LaFeO3 based model catalysts relevant to conventional catalysts have been investigated by combination of advanced surface analysis techniques like XPS, LEIS and ToF-SIMS to study the existing surface variations. In addition, catalysts behavior was studied under CO atmosphere by NAP-XPS and GI-XANES. This methodology allowed to reveal that inducing a La-deficiency in the structure helps to improve the catalytic performance due to an interfacial effect. In addition, the different catalytic operating modes of Cu or Mn substituted perovskite powders were determined by in situ/operando Raman spectroscopy.