• Langue : Français
• Discipline : Chimie théorique, physique, analytique
• Identifiant : 2019LILUR053
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 12/09/2019

Résumé en langue originale

Lors d'un accident grave survenant à un réacteur nucléaire à eau pressurisée, les conséquences sanitaires en découlant sont liées au transport et au dépôt des radionucléides relâchés dans l’environnement. Suite à l'accident de Fukushima Daiichi, des écarts significatifs entre mesures et estimations ont été observés pour les dépôts d'iode radioactif. Ces derniers pourraient notamment s'expliquer par la non prise en compte de la chimie lors du transport dans les codes de dispersion mis en œuvre par l'IRSN. Afin d'y remédier un mécanisme de la chimie atmosphérique de l'iode comportant 257 réactions a été élaboré à partir d’une revue critique des données de la littérature. En parallèle, des données thermocinétiques manquantes ont été déterminées par simulations à l'échelle moléculaire pour la série de réactions X + H2O2 = produits (X = Br, I) et pour le système réactionnel OH + CH2IOH = produits. Des simulations 0D et 3D ont été réalisées à l’aide des outils de calcul ASTEC et Polair3D après une injection de I2 et CH3I. Les résultats obtenus ont mis en évidence une transformation partielle et rapide de ces composés gazeux iodés. L'influence de plusieurs paramètres (qualité air, quantité et la nature d'iode relâchée) sur la spéciation de l'iode a été évaluée. Pour l'ensemble des simulations, l'iode se retrouve rapidement sous forme d'oxydes et nitroxydes d'iode ou de composés iodocarbonés gazeux. Ces derniers peuvent être à l'origine de la formation d'aérosols responsables du rabattement d'iode radioactif.

Résumé traduit

During a severe accident occurring to a pressurized nuclear water reactor, radiological consequences are related to the transport and deposition of radionuclides released into the environment. Following the Fukushima Daiichi accident, significant differences between measurements and simulations were observed for iodine deposition. It could notably be explained by the absence of any iodine chemistry in the IRSN dispersion codes. To address this, a mechanism of atmospheric iodine chemistry involving 257 reactions was developed from a critical review of the literature. In parallel, missing thermokinetic data were determined by molecular-scale simulations for the X + H2O2 (X = Br, I) and OH + CH2IOH reactions. 0D and 3D simulations were performed using ASTEC and Polair3D after an injection of either I2 or CH3I. The results showed a partial and rapid transformation of these iodinated gaseous compounds. The influence of several parameters (air quality, quantity and nature of iodine released) on iodine speciation was evaluated. For all simulations, iodine is quickly found in the form of iodine oxides and nitroxides or gaseous iodocarbon compounds. The latter may be the cause of iodinated aerosols formation and deposition.