• Langue : Français
• Discipline : Physique et Science des Matériaux
• Identifiant : 2018LILUR079
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 06/04/2018

Résumé en langue originale

Depuis quelques années, une méthode de diffraction électronique utilisant la précession, la tomographie et le calcul dynamique des intensités diffractées permet la détermination des structures à l’échelle nanométrique. Nous présentons ici l’application de cette méthode à l’affinement de spinelles et d’orthopyroxènes ferromagnésiens, pour leur utilisation comme géothermomètre. Il s’agit de tester la sensibilité de la méthode pour la détermination des taux d’occupation, variables avec la température, des cations Fe2+ ou Fe3+ et Mg2+ sur les sites cristallographiques spécifiques des structures analysées. Les échantillons étudiés ont été synthétisés en laboratoire (magnésioferrite (MgFe2)O4 et hercynite (FeAl2)O4) ou recueillis à l’état naturel (orthopyroxène (Mg1.4Fe0.6)Si2O6). La sensibilité de la méthode est évaluée en fonction de plusieurs paramètres : technique de préparation des échantillons pour leur analyse en microscopie électronique, composition chimique, méthodologie et paramètres d’affinement. Dans le cas de nos échantillons de spinelle, il a été établi que les lames minces obtenues par faisceau d’ions focalisés (FIB) n’étaient pas adaptées, contrairement aux échantillons obtenus par simple broyage mécanique. Les affinements dynamiques ont pu alors être menés avec succès à la condition d’imposer la composition chimique des cristaux au cours de la procédure d’affinement. La précision obtenue permet alors leur utilisation pour les applications en géoscience. Dans le cas des pyroxènes, les échantillons obtenus par FIB sont exploitables mais les affinements réalisés lorsque la composition est fixée sont également plus fiables que ceux obtenus lorsqu’elle ne l’est pas.

Résumé traduit

Since a few years, Precession Electron Diffraction Tomography (PEDT) coupled to dynamical calculations of diffracted intensities has been used to allow the structure solving and refinement at the nanoscale in a Transmission Electron Microscope (TEM). The method is here applied to the structure refinement of ferromagnesian spinels and orthopyroxenes for their use as geothermometers. The aim is to test the sensitivity of the method for the measurement of the occupancy rate, depending on temperature, of iron and magnesium cations on specific crystallographic sites of the structure. Studied samples are either synthetic (magnesioferrite (MgFe2)O4 and hercynite (FeAl2)O4) or natural (orthopyroxene (Mg1.4Fe0.6)Si2O6). The sensitivity of the method is tested as a function of various parameters such as the sample-thinning technique used for TEM observations, the sample chemical composition, the refinement methodology and parameters. In the case of our spinels, it is shown that samples as obtained by Focused Ion Beam (FIB) are not appropriated, contrary to samples as obtained by simple mechanical grinding. Structure refinements have then been successfully conducted, provided the chemical composition of the sample is fixed during the procedure. The final accuracy is then far sufficient to use the refinement results for geosciences applications. Concerning pyroxenes, FIB samples are suitable for the study. Refinement results are nevertheless more accurate once the chemical composition is imposed during the procedure.