Étude de la formation des NOx lors de l’oxydation du méthyle butanoate en flamme laminaire de prémélange
Study of NOx formation during methyl butanoate combustion in laminar premixed flame
Butanoate de méthyle
Esters méthyliques
Flamme de prémélange
541.361
Oxydes d'azote
Biocarburants
Combustion
Fluorescence induite par laser
Chromatographie en phase gazeuse
Spectroscopie infrarouge
Cinétique chimique
Modèles mathématiques
Ce travail porte sur l'étude de l'impact environnemental des esters méthyliques utilisés comme biodiesel et concerne plus particulièrement la cinétique de formation des oxydes d'azote (NOX). Les objectifs de ce travail de thèse visent (i) à étudier la cinétique d’oxydation d’un ester méthylique saturé, le Butanoate de Méthyle (MB), afin de disposer une base de données expérimentales en condition de flamme laminaire de pré-mélange, (ii) et tester des mécanismes cinétiques détaillés de l'oxydation du MB disponibles dans la littérature sur la formation du NO précoce. Pour prendre en compte la chimie de l’azote, nous avons ajouté à ces mécanismes un sous-mécanisme de formation du NO récemment validée au laboratoire PC2A. Cinq flammes CH4/MB/O2/N2 ont été stabilisées à basse pression (5,3 kPa) avec des quantités connues d'ester (0%, 20% et 50% dans le mélange combustible). Les mélanges étudiés sont caractérisés de manière à évaluer l'effet du facteur de richesse et du rapport C/O sur la formation de NO. Les profils d’espèces ont été mesurés par couplage de techniques in situ de spectroscopie laser (Fluorescence Induite par Laser, LIF) et de techniques analytiques après prélèvement des gaz (Chromatographie en Phase Gazeuse (CPG), spectroscopie Infra Rouge à Transformée de Fourrier (IRTF)). Les résultats expérimentaux montrent que la substitution du CH4 par le MB dans la flamme CH4/air diminue la fraction molaire de NO. Cette diminution est plus importante lorsque la richesse diminue par rapport à la flamme de CH4/air. Les profils expérimentaux ont été confrontés aux profils simulés issus de trois modèles cinétiques détaillés, indiquant des variations notables d’un modèle à l’autre. Il a été observé que le modèle de Dooley et al. (2008) donne des accords assez satisfaisants en comparaison avec les résultats expérimentaux. L’analyse des voies réactionnelles a permis de mettre en évidence les réactions prépondérantes de la consommation du MB et celles impliquées dans la formation du NO précoce.
This work is focused on the study of the environmental impact of methyl esters used as biodiesel and concerns more particularly the kinetic of nitrogen oxides formation in flame conditions. The aim of this PhD is (i) to study the kinetics of oxidation of a methyl ester saturated, as Methyl Butanaote (MB), in order to have an experimental database on condition of laminar premixed flame, (ii) to test detailed kinetic mechanisms of oxidation of MB available in the literature on the formation of prompt-NO. To account for the nitrogen chemistry, we added these mechanisms a sub-mechanism of NO formation recently validated in PC2A laboratory. Five flames CH4/MB/O2/N2 have been stabilized at low pressure (P = 5.3 kPa) with known amounts of ester (0%, 20% and 50% in the fuel mixture). The mixtures studied are characterized so as to evaluate the effect of the equivalence ratio and the C/O ratio on NO formation. The species profiles were measured by coupling laser spectroscopy techniques in situ (Laser Induced Fluorescence (LIF)) and analytical techniques after gas probe sampling through a quartz microprobe (Gas Chromatography (GC), Fourier Transform Infrared Spectroscopy (IRTF)). The experimental results show that the substitution of CH4 by MB in the CH4/air flame decreases the mole fraction of NO. This reduce is higher when the equivalence ratio decreases compared to the stoichiometric CH4/air flame. The experimental profiles were compared with profiles modeled from three detailed kinetic models, showing significant variations from one model to another. It was observed that the model of Dooley et al. (2008) gives quite satisfactory agreements compared with experimental results. The analysis of reaction pathways allowed to highlight the predominant reactions in consumption of MB and those involved in the formation of prompt NO.
Electronic Thesis or Dissertation
Text
fr
PDF
9542108
text/html
https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/EDSMRE/2016/50376-2016-Sylla.pdf
Sylla
Marame Diamb
Sylla
1987-07-02
SN
195514742
http://www.theses.fr/2016LIL10021
2016LIL10021
2016-04-26
Optique et Lasers, Physico-Chimie, Atmosphère
Lille 1
026404184
Doctorat
Docteur es
non
oui
Lamoureux
Nathalie
MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1
178071072
Gasnot
Laurent
MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2
120449439
École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)
MADS_ECOLE_DOCTORALE_1
148937330
PhysicoChimie des Processus de Combustion et de l’Atmosphère (PC2A)
MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1
161618499
ddc:540
Lamoureux
Nathalie
Gasnot
Laurent
École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq)
Physicochimie des processus de combustion et de l'atmosphère (PC2A)
PDF
9542108