Note ABES Conception et développement de nouveaux catalyseurs pour l’amination directe des alcools Conception and development of novel catalysts for the direct amination of alcohols Procédé à emprunt d'hydrogène 541.395 Amination Catalyseurs au palladium Oxydes de cérium Tamis moléculaires Catalyse hétérogène Hydrogénation L’amination directe des alcools par mécanisme de « borrowing hydrogen » offre de nouvelles perspectives pour la synthèse propre et économique de nombreux composés azotés en proposant une voie de synthèse n’utilisant pas d’intermédiaires halogénés et produisant de l’eau comme seul sous-produit. Cette thèse a pour objectif l’étude de nouveaux catalyseurs pouvant permettre l’amination d’alcools par une amine ou l’ammoniac. Les principaux catalyseurs, à base de Pd supporté sur tamis moléculaires à base d’oxydes de manganèse (K-OMS-2) ou sur dioxyde de cérium à haute surface spécifique (CeO2 HSA-5 Solvay) ont été testés sur plusieurs réactions en phase gaz et en phase liquide et caractérisés pour comprendre leur influence.Les résultats montrent que le catalyseur Pd/K-OMS-2 tend à se dégrader au cours des réactions et se montre peu sélectif en amination en phase gaz. Au contraire le Pd/CeO2 démontre une certaine efficacité dans les deux phases et s’avère recyclable, offrant de plus larges perspectives pour l’application dans des procédés industriels. The direct amination of alcohol by the « borrowing hydrogen mechanism » open new prospects for the economical and eco-friendly synthesis of numerous nitrogen-containing products by offering a synthesis path without haloalkanes intermediates and producing only water as a byproduct. This thesis aims at studying new catalysts allowing the amination of various alcohols with amines or ammonia. The main catalysts, based on Pd supported either on manganese oxide based molecular sieves (K-OMS-2) or high surface area cerium dioxide (CeO2 Solvay HAS-5) have been tested on various reactions both in gas phase and in liquid phase to better understand their activity. Results show that the Pd/K-OMS-2 catalyst tends to degrade during the reaction and shows little selectivity toward amination in gas phase. On the contrary Pd/CeO2 shows efficiency in both phases and is recyclable, opening larger prospects for industrial use. Electronic Thesis or Dissertation Text fr PDF 4222949 application/pdf https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/EDSMRE/2015/50376-2015-Perrussel.pdf https://theses.fr/2015LIL10132/abes Perrussel Gaëtan Perrussel 1989-12-02 FR 191602108 https://theses.fr/2015LIL10132 2015LIL10132 https://doi.org/10.70675/ba810492z8110z40eczbaf9z3f4b4a778fce 2015-11-17 Molécules et matière condensée Lille 1 026404184 Doctorat Docteur es non oui Dumeignil Franck MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 096308494 Pera-Titus Marc MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 165443944 Katryniok Benjamin MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_3 15280921X École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 148937330 UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 161608809 ddc:540 Dumeignil Franck Pera-Titus Marc Katryniok Benjamin École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord) Unité de catalyse et chimie du solide (UCCS) PDF 4222949