Note ABES Development of alternative 3-way catalysts : Fe-based perovskites with low noble metal content Développement d'une nouvelle génération de catalyseurs 3 voies : Perovskites à base de fer à faible teneur en métaux nobles Catalyseurs 3 voies 541.395 Catalyseurs au fer Synthèse (chimie) Pérovskites Automobiles -- Moteurs -- Gaz d'échappement Oxydes d'azote Catalyse hétérogène Cette étude vise à développer de nouveaux catalyseurs 3-voies (TWC) pour le traitement de gaz d’échappement issus de moteurs à essence. TWC doivent simultanément éliminer le monoxyde de carbone, les hydrocarbures et les oxydes d’azote (NOx). Le remplacement partiel des métaux nobles (PGM) qui sont actuellement utilisés comme phase active dans les TWC est l’objectif de cette étude. Afin de parvenir à ce but, des perovskites à base de Fe ont été étudiées. L’inconvénient majeur des PGM est leur rareté qui cause un coût élevé d’exploitation et d’usage. La stabilité des nanoparticules ayant tendance de fritter lors de l’usage du TWC et la faible sélectivité en N2 (SN2) pendant la conversion de NO nécessitent une amélioration. Les réactions 3-voies ont été menées sur les perovskites à base de LaFeO3 dans des flux complexes contenant les 3 types de polluants et d’autres gaz naturellement présents comme O2, H2 ainsi que de hautes quantités d’inhibiteurs (CO2, H2O). Afin d’améliorer les résultats de la perovskite LaFeO3, 2 approches – l’optimisation des propriétés texturales et de la composition – ont été poursuivies. Les propriétés texturales ont pu être améliorées par l’optimisation de paramètres de synthèse comme le solvant ou l’atmosphère de calcination. Le changement de l’atmosphère de calcination a donné des résultats prometteurs sur la réduction des NOx. L’optimisation de la composition de la surface et du bulk a apporté un gain significatif en performance catalytique. De plus, une SN2 accrue est observée comparé à un catalyseur de référence commercial. Le dopage à faible teneur en métaux nobles amène à une performance élevée qui a été augmenté par un traitement réducteur. This study aims at developing alternative 3-way catalysts (TWC) for the exhaust gas treatment ofspark-ignition engines. Petrol engine exhaust comprises carbon monoxide, hydrocarbons and nitrogenoxides (NOx) which need to be eliminated simultaneously. The partial replacement of platinum groupmetals (PGM) which are nowadays used as TWC active phase was intended. To this end, Fe-basedperovskites were investigated. The main drawback of PGM is their scarcity which leads to high environmental, societal and economic exploitation and usage cost. The stability of PGM nanoparticles which tend to sinter during catalyst operation and the N2 selectivity during NOx reduction also deserve improvement. 3-way catalytic reactions have been performed on LaFeO3-based perovskites in complex feed streams containing all 3 kinds of pollutants and other naturally present gases such as O2 and H2 and high amounts of inhibitors (CO2, H2O). To improve results of the LaFeO3 perovskite, 2 approaches – textural properties and composition optimisation – were studied. Textural properties could be improved by optimising synthesis parameters such as the employed solvent and the calcination atmosphere. Interesting NOx reduction results were obtained by changing the calcination atmosphere during LaFeO3 synthesis. Surface and bulk composition optimisation lead to significantly enhanced catalytic performances. Furthermore, an increased N2 selectivity is observed compared to a commercial reference catalyst. Thedoping with low PGM content lead to enhanced performances which were increased by a reductivepre-treatment. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 21918076 application/pdf https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/EDSMRE/2015/50376-2015-Schon.pdf https://theses.fr/2015LIL10030/abes Schön Anke Schön 1986-09-19 DE 188396101 https://theses.fr/2015LIL10030 2015LIL10030 https://doi.org/10.70675/29f82616z2f0az4ebazacddze4c01718826d 2015-03-27 Molécules et matière condensée Lille 1 026404184 Doctorat Docteur es non oui Granger Pascal MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 060982713 Dacquin Jean-Philippe MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 133354830 Dujardin Christophe MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_3 067705766 École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Lille ; 1992-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 148937330 UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 161608809 ddc:540 Granger Pascal Dacquin Jean-Philippe Dujardin Christophe École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord) Unité de catalyse et chimie du solide (UCCS) PDF 21918076