• Langue : Français
• Discipline : Molécules et matière condensée
• Identifiant : 2012LIL10184
• Type de thèse : Doctorat
• Date de soutenance : 30/10/2012

Résumé en langue originale

Ce travail a été réalisé dans le cadre de l’ANR Guerbetol en partenariat avec le Laboratoire de Catalyse et Spectrochimie de Caen, l’IRCELyon et Arkema. Dans ce travail, nous avons étudié, la production d’alcools tels que par exemple, le n-propanol et le n-butanol, à partir d’une mélange constitué de méthanol et d’éthanol via la reaction de Guerbet, en présence de catalyseurs obtenus après calcination de précurseurs de type hydrotalcite. Cette réaction nècessite l’utilisation d’un catalyseur qui doit posséder à la fois des propriétés acides, basiques et hydrogénantes. Nous avons vu qu’un certain nombre de catalyseurs et de familles de catalyseurs avaient une activite catalytique interessante et que, dans tous les cas, ceux-ci étaient des matériaux multifunctionnels. L’utilisation de précurseur de type hydrotalcite nous permet de moduler l’ensemble des propriétés nécessaires en jouant sur la composition initiale de notre précurseur. Une étude systèmatique des différentes propriétés nécessaires à la réaction de Guerbet a été entreprise. Pour ce faire, un grand nombre de catalyseurs a été synthétisé en changeant le ratio Mg/Al pour étudier le rôle de la basicité, en substituant tout ou partie des atomes de magnésium par des atomes de cuivre afin d’évaluer le nombre de sites rédox ou encore en substituant les atomes de magnésium par différents métaux de transition (Fe, Co, Mn, …) afin d’évaluer la « force » rédox des matériaux.L’ensemble de ces catalyseurs a ensuite été caractérisé par différentes méthodes physicochimiques « classiques » (DRX, analyses thermiques, mesure d’aire B.E.T, RMN, etc…) mais également par des méthodes moins conventionnelles (FTIR in situ au LCS, mesures calorimétriques à l’IRCELyon). Ces caractérisations ainsi que les mesures catalytiques réalisées nous ont permis de préparer une formulation optimale de catalyseur.

Résumé traduit

In the present work, we will specifically examine a Guerbet reaction which is of a great importance for enhancing the potential of the biomass-derived chemistry. The Guerbet reaction is one of the most important reactions for the production of higher alcohols from lower alcohols. The main goal of project is production of n-propanol and n-butanol from the mix of methanol and ethanol in the presence of multifunctional catalyst; Hydrotalcite. The Guerbet reaction is an interesting reaction to produce higher alcohols from “light” alcohols. It is a catalytic reaction that requires different catalyst functionalities (dehydrogenation, aldolisation, dehydration, and hydrogenation) and thus different acido-basic properties. The various physicochemical characterization of dried and calcined state carried out by X-Rays Diffraction, BET, Spectroscopy Infrared, MEB, and NMR made it possible to explain the catalytic performance observed. The studies carried out on catalyst, it was possible to show that hydrotalcite content Cu gives interesting catalytic results. However, the quantity of this element is not the only parameter to be taken into account to obtain a good catalytic activity. Indeed, a series of hydrotalcite with the various ratios of Mg/Al performed a high catalytic activity.